生物还原耦合生物矿化修复含铀地下水的机理及强化机制

There is a large amount of radioactive acidic groundwater in the decommissioned uranium mining area of China, which is a serious potential threat to the ecological environment. The nuclear waste water includes radioactive and non-radioactive substances with biological toxicity, which is not suitable for conventional treatment process. Bio-reduction of highly soluble U(VI) to insoluble U(IV) is recognized as an efficient approach to immobilize uranium. However，the remediation efficiency and long-term stability of bio-reduction in field scale were not satisfactory. If organophosphates were pumped into the system as electron donor and phosphorous source, the production of U(Ⅳ)-phosphate would be improved. Subsequently, the remediation effect and the stability might be optimized. In this project, the microbial communities in the groundwater and sediment at the Uranium mining area will be analyzed. The microbes with the metabolic function of bio-reduction and bio-mineralization will be stimulated. The synergistic reaction mechanism of indigenous flora would be illuminated. In addition, the construction principle of high efficient mixed microorganisms will be proposed in the project. The synergistic responses of the mixed culture to environmental stress are analyzed by detecting the changes of functional genes and regulations of gene expression. The project will provide technical guidance for the construction principle of mixed culture with high efficiency and scientific basis for choosing appropriate intensive strategy to intensify the long-term stability in the process of bioremediation.

我国铀矿冶退役采铀区存在大量放射性地下水，对生态环境构成严重潜在威胁。这类具有生物毒性的放射性与非放物质共存的废水，常规修复方法效率较低。生物还原法可有效修复铀污染水体，但就地修复时存在效率不高、还原产物稳定性较差等问题。针对这一情况，在还原体系中添加有机磷酸盐，激活土著还原菌群及磷酸盐降解菌群，既可提供电子供体，又能在有机物降解过程中产生磷酸盐，促进U（Ⅳ）-磷酸盐矿物的形成，提高还原产物的稳定性。本项目拟在分析我国铀矿区酸性水中土著微生物群落结构组成的基础上，从分子水平上解析生物还原耦合生物矿化固铀的作用机制，研究高效固铀菌群的复配机理，阐明生化调控对固铀产物的内在影响规律，建立修复过程的生化调控机制。本研究对于完善铀污染地下水就地修复的理论，保证生物修复的长效性，具有重要的科学意义与明朗的应用前景。

地浸采铀产生的酸性放射性地下水具有高毒性、共存离子复杂、环境多变的特点，常规微生物处理方法效率较低。本课题在分析我国铀矿区酸性水中土著微生物群落结构组成的基础上，从分子水平上解析生物还原耦合生物矿化固铀的作用机制，研究高效固铀菌群的复配机理，阐明生化调控对固铀产物的内在影响规律，建立了微生物修复过程的生化调控机制。结果表明：还原菌群的高效复配机制为异化铁还原菌+硫酸盐还原菌+硝酸盐还原菌，该方案复配的人工菌群可有效提高四价铀的生产比例，提高生物还原效果。在还原条件下添加β-甘油磷酸钠可同时激活土著菌群的还原和矿化活性，通过生物还原耦合生物矿化机制可以显著提高修复产物的稳定性。生物还原耦合生物矿化固铀反应前期，两种机制都参与了固铀过程，且以生物矿化作用为主；随后部分矿化生成的U(VI)沉淀被微生物逐渐还原成U(IV)沉淀。此外，以甘油磷酸盐作为唯一的外加碳源和磷源时，接种外源菌群（还原菌群或溶磷菌群）可促进胞外沉淀的生成，避免了细胞表面沉淀对微生物代谢作用的影响。还原菌群的投加促进了U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)，且U(Ⅳ)以U(Ⅳ)-磷酸盐沉淀形式存在。投加溶磷菌群后，U主要以U(Ⅵ)-磷酸盐的沉淀态为主。本项目合成的富磷生物炭、MXene/SA凝胶微球等功能材料表现出很好的铀吸附性能。富磷生物炭（PBC）和粪产碱杆菌制备生成的生物复合材料(A/PBC)通过两者的协同作用表现出更加优异的U(VI)吸附性能（pH适应范围广、吸附速度快、去除率高、抗干扰能力强）和可重复利用性。PBC作为固定载体、营养来源和吸附剂，为粪产碱杆菌提供抵抗外界极端环境的缓冲空间，提升其耐受性能；粪产碱杆菌将PBC内部元素（P、O、Ca等）合成EPS和偏磷酸盐矿物的方式转移到材料表面的生物膜提高水中U(VI)的富集能力。本研究对于完善铀污染地下水就地修复的理论，保证生物修复的长效性，具有重要的科学意义与明朗的应用前景。