反钙钛矿Mn3AX异质结制备与电、磁物性研究

In recent years,antiperovskite Mn3AX(X=N or C,A=Cu,Zn,Ga,Ni,etc.) compounds have attracted lots of attention due to the discovery of giant magnetoresistance, giant magnetostriction, piezomagnetic effect, near zero thermal expansion, near zero temperature coefficient of resistance, and so on. The research of antiperovskite heterojunction is desired for the application of the physical properties in smart devices. Based on the strong coupling effect among lattice, spin and charge, antiperovskite heterojunction may also exhibit new physical properties due to the introduction of interface. So this study has important academic value and application prospects. Focusing on the design and control of antiperovskite/antiperovskite and antiperovskite/perovskite heterojunction, this research will study systematically the physical properties of this kind of heterojunction under different external field including electric field, magnetic field, temperature, pressure, and so on. We expect to achieve specific function (e.g. rectifying characteristics,magnetoresistance, static magnetoelectric effect, etc.) heterojunction by selection of material component and design of interface. On this basis, we will further understand the origin of the particular physical properties in depth, and focus on the complex interface coupling effect between antiperovskite and perovskite compounds. This study will not only strengthen our understanding of strongly correlated electron systems, and also provide new ideas and theoretical basis for exploring new smart devices.

近年来，反钙钛矿Mn3AX(X=N或C, A=Cu, Zn, Ga, Ni等)化合物由于具有巨磁阻、巨磁致伸缩、压磁、反常热膨胀、零电阻温度系数等丰富的物性，引起学术界的广泛关注。开展异质结的研究是将这些物性应用到智能器件中的重要途径，在晶格、自旋、电荷强关联耦合的基础上，反钙钛矿异质结由于界面作用很有可能会产生新的效应，因此该研究具有重要的学术价值和应用前景。本课题将围绕反钙钛矿/反钙钛矿和反钙钛矿/钙钛矿异质结的设计与调控，系统研究该类异质结在电场、磁场、温度、压力等外场下的物性变化规律，期望通过材料组分选择、界面设计等实现具有特定功能（如磁阻、静磁电效应、整流特性等）的异质结。在此基础上，深刻认识该异质结独特物性的起源和调控机制，并重点探讨反钙钛矿和钙钛矿界面复杂的耦合作用及其诱导的新物性。该研究不仅能够加强我们对强关联电子体系的认识，还将为探索新型智能器件提供新的思路和理论依据。

旨在反钙钛矿体系中探索新的物性，我们分别利用磁控溅射、脉冲激光沉积等方法成功制备了反钙钛矿基薄膜/异质结/纳米材料，研究了材料组分/空位、界面应力、晶粒尺寸、电场/磁场/温度/压力等外场对该类材料晶格、自旋排列、磁矩、电输运等性质的影响，获得多种具有特殊磁电功能的材料体系，并结合理论计算对反常物性产生机制进行了分析，为探索新型磁电功能器件提供了新的思路。. 在该项目资助下，我们在Adv. Mater., Chem. Mater., ACS Appl. Mater. Interfaces, Appl. Phys. Lett., Phys. Rev. B等杂志发表文章26篇，其中SCI收录22篇，申请国家发明专利1项。主要研究成果包括：（1）首次在反钙钛矿Mn3CuN/n-Si肖特基结中发现优异的整流特性（410 K和10V下的整流比为38.9，开路电压为1.13 V）和半导体-金属转变行为（250 K，电阻率突变幅度（比率）为1.28×〖10〗^2）。理论分析表明Mn3CuN和n-Si基底间界面P型反型层的形成是产生半导体-金属转变和整流特性的关键因素。（2）研究了Mn3Ga0.95N0.94化合物在（温度，压力，磁场）多场下的磁结构演变。首次在该化合物中发现了130 K附近较大的压磁效应和230 K附近的反铁磁磁矩的压磁效应。分析表明压磁效应与压力引起的磁性原子Mn-Mn间距的减小和Mn原子自旋重取向有关。（3）在Si基底上生长的Mn3GaN膜中发现了可用于信息存储的反常霍尔效应。在25K-250K温区内，薄膜的反常霍尔电阻率随温度的变化先减小后增大。当升温至300K附近，反常霍尔效应消失，样品由电子型导电转变为空穴型导电。（4） 通过第一性原理计算，研究了Mn3GaN和Mn3ZnN化合物中引入空位和应力对其磁性的影响，并详细探讨了Mn3GaN/PbTiO3异质结的磁电耦合效应。研究发现在该类化合物中通过引入空位和界面应力都可导致Mn原子磁矩翻转、对其磁性产生较大影响。（5）研究了纳米化效应对Mn3NiN化合物物性的影响，尤其通过改变纳米尺寸，实现了其电输运行为由金属到半导体的调控，并获得了在30 K – 250 K温区内响应的零电阻温度系数材料。