中国南方第四纪红土铁同位素组成特征及古环境指示意义

Fe isotope compositions of the Quaternary Red Clay (QRC) different in parent materials and the Xiashu Loess in southern China, and the loess - paleosol units in the Chinese Loess Plateau, Northwest China, since 140 thousands years ago, are determined to study the influence of parent material change on Fe isotope compositions of soils, and to discuss whether the Fe isotopes of soils can be used as material source tracers. Fe isotope compositions of Fe coatings and nodules of the QRC, white and red stripes of the reticulate red clay (RRC), iron pan under the RRC, iron coatings of paleosols in the Chinese Loess Plateau, and their bulk samples are also determined to study the fractionation effects of Fe isotopes under the condition of strong chemical weathering and high leaching of Fe in southern China, and to interpret the paleopedogenic environment during the periods of red clay formation, especially to probe the water movement and main pedogenic processes such as redox states and organic chelating. Sequential chemical extractions of representative soil samples are carried out to compare Fe isotope compositions of poorly crystalline Fe oxides, organic-bound Fe, crystalline Fe oxides (hematite and goethite) and silicate-bound Fe of the samples, and then to study the mechanisms of Fe isotope fractionation. Combined with the physical-chemical properties, pedogenic weathering degrees and dating results of selective QRC profiles with uniform parent materials, δ56Fe curves of the profiles are studied to reveal the changes of water movement and pedogenic environment during the periods of red clay formation.

测试南方不同区域母质相异的第四纪红土、下蜀黄土和黄土高原14万年以来黄土与古土壤的铁同位素组成（δ56Fe），研究成土母质变化对土壤δ56Fe的影响，探讨土壤δ56Fe的物源示踪意义。对第四纪红土铁胶膜、铁结核，网纹层红、白条纹，网纹层下部铁磐，以及黄土高原古土壤铁胶膜的δ56Fe进行分析比较，对照各自原样，研究南方强化学风化和铁质强淋失条件下的铁同位素分馏特征；在此基础上，解译不同时期红土的成土环境，尤其关注网纹化过程，水分活动特征和主要化学过程（如氧化还原、有机螯合等）。对典型红土样品进行化学分级浸提，比较无定形铁、有机螯合态铁、晶态氧化铁和硅酸盐矿物态铁的δ56Fe值。以此探究黄土、红土发育过程，铁同位素分馏的机理。选择数个母质均匀的第四纪红土剖面，绘制δ56Fe曲线，结合红土剖面理化性状、风化强度和年代学研究成果，揭示红土形成的各个时期水分活动和成土环境的演变。

本项目利用多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICP-MS），首次对长江流域和海南岛第四纪红土、海南岛玄武岩红色风化壳，以及黄土高原黄土、古土壤和第三纪红土铁稳定同位素组成进行分析测试，研究了风化成土过程铁同位素分馏的规律。结果表明：（1）第四纪红土δ56Fe变化幅度较小：长江流域第四纪红土剖面δ56Fe变幅为-0.057%—0.117‰，海南第四纪红土变幅为0.02%—0.07‰，均接近陆壳火成岩均值。表明地表好氧环境下，第四纪红土铁同位素分馏不显著。（2）第四纪红土上部的黄棕色土和均质红土的δ56Fe值，与长江沿岸下蜀黄土δ56Fe相近，与黄土、古土壤和第三纪红土δ56Fe值也较相近，均接近火成岩均值。进一步表明，在地表好氧环境下，化学风化和红土化过程，均不会导致铁同位素的显著分馏。（3）第四纪红土网纹层红、白条纹δ56Fe值有显著差异：长江流域第四纪红土网纹层白条纹δ56Fe平均为0.345‰，红条纹δ56Fe为-0.04‰；海南第四纪红土白条纹δ56Fe平均为0.220‰，红条纹δ56Fe为-0.07‰。白条纹贫铁，富集重铁；红条纹富铁，富集轻铁。红、白条纹铁同位素的显著分馏，反映了网纹形成过程中，土体内部曾发生轻铁的优先还原淋失和氧化再沉积。（4）海南玄武岩红色风化壳红土和半风化母岩δ56Fe平均分别为0.06‰和0.09‰，接近陆壳火成岩均质；但剖面铁结核和铁磐δ56Fe分别为-0.07‰和-0.24‰，显著富集轻铁。这表明在玄武岩风化过程，存在轻铁的优先还原迁移和淀积，使得铁质新生体显著富集轻铁。（5）在表生带氧化环境，土壤铁同位素组成不会因化学风化和氧化铁矿物类型的转化而发生显著变化，δ56Fe值难以直接指示古地表的水热状况。土壤铁同位素的分馏，主要受氧化还原驱动。轻铁的优先还原迁移，是铁同位素分馏的主要原因。研究土壤铁同位素组成，能较好的解读成土过程或古成土过程，曾发生的氧化还原作用。玄武岩红色风化壳和第四纪网纹红土铁同位素组成的研究，能更好地解释铁质新生体和网纹结构的成因。土壤铁同位素组成分析，将在土壤发生与古环境演变研究中发挥重要作用。