川东北石笋铀含量及同位素组成的控制机制与古降水指示意义

Previous studies indicated that speleothem uranium (U) concentration and isotopic composition (234U/238U) were related to changes in past climate and environment. In particular, they were potential indicators of soil humidity, karstic groundwater hydrology and paleo-rainfall. In this project, monitoring of cave system would be carried out in northeast (NE) Sichuan to investigate U flux of atmospheric deposition, seasonal variations of U flux and 234U/238U of atmospheric deposition, seasonal variations of U concentration and 234U/238U of cave waters and carbonate precipitation and their association with climate and environment, which aims to reveal the connection between speleothem U concentration and 234U/238U and climate and environment in NE Sichuan. In addition, some stalagmites from NE Sichuan would be selected for U concentration and 234U/238U analyses in order to investigate whether speleothem U concentration and 234U/238U response consistently to paleoclimatic and paleoenvironmental changes in central China, especially whether they are able to sensitively document millennial to centennial climatic event. On one hand, the outcomes of this project would contribute to exploration of new proxies from speleothem for climatic and environmental reconstructions. On the other hand, understanding the mechanisms connecting rainfall and U geochemistry of speleothems is helpful for speleothem-based high-resolution reconstruction of soil humidity and paleo-rainfall variations in central China.

国内外早期研究显示岩溶洞穴沉积U含量及其同位素组成(234U/238U)与过去气候环境变化相关，特别是可能指示土壤湿度、岩溶地下水通量和古降水长期变化。本项目拟在川东北地区，一方面通过现代观测，对大气沉降U通量与234U/238U的季节变化、岩溶洞穴系统的滴水和碳酸盐沉积的U含量与234U/238U的季节变化及这些变化与气候环境之间的联系进行分析，对该地区洞穴沉积U含量及234U/238U的变化与气候因子尤其是降水之间的联系机制进行分析；另一方面，选择该地区部分石笋样品，分析其U含量及234U/238U的变化是否一致地响应了过去气候环境变化，尤其是能否较敏感地响应一些千年至百年尺度的气候事件。本项目通过对川东北地区石笋U含量及234U/238U指示古降水变化的意义进行研究，是对岩溶洞穴沉积新的气候环境代用指标的挖掘；同时也有助于利用洞穴沉积高分辨率重建我国中部地区土壤湿度和古降水变化历史。

基于石笋铀(U)含量及其同位素组成（234U/238U）进行的古气候环境研究是古气候环境研究的一个新兴方向。本项研究在对川东北诺水河地区相关溶洞系统的洞穴水、地表河水和大气沉降的U及其同位素地球化学、相关石笋样品的U及其同位素地球化学进行分析的基础上，得到以下主要结论：.（1）川东北地区U大气沉降月通量在0.079*μg/m2到1.26*μg/m2之间，平均值0.37*μg/m2。U大气沉降月通量在冬-春季节显著高于夏-秋季节，显示大气粉尘活动是控制这一地区U的大气沉降月通量变化的主要因素。.（2）川东北地区洞穴系统中，洞穴内滴水河地表河水的U含量和234U/238U比值均在冬-春季节出现高值，夏-秋季节出现低值，U含量和234U/238U比值之间呈现显著的正相关关系。这与在大多数地下水中观察到的U含量和234U/238U比值之间的负相关关系相反。土壤和碳酸盐岩中的水分含量控制的土壤和岩石氧化还原条件是影响U的活度及地表水和地下水U含量的主要因素。化学风化过程是影响地表水和地下水的234U/238U比值的关键因素。大气沉降对地表水和地下水的U含量和234U/238U比值影响较小，不是主要影响因素。.（3）分析了川东北地区的5支石笋样品，发现石笋U含量均在石笋O同位素指示的气候相对寒冷干旱阶段（O同位素高值指示的弱夏季风阶段）出现高值，而在气候相对温暖湿润阶段出现低值。这一规律与这一地区地表水和地下水中U含量季节变化一致，显示土壤和碳酸盐岩水分含量也可能是控制石笋U含量的主要因素。发现石笋234U/238U比值在气候寒冷干旱阶段出现低值，在气候温暖湿润阶段出现高值，而且高于石笋U的两个来源-地表土壤和石灰岩围岩-的234U/238U比值，显示在长时间尺度上，地表土壤和石灰岩围岩的化学风化是控制石笋234U/238U比值的主要因素，温暖湿润的气候阶段更有利于234U的释放（相对于238U），造成石笋234U/238U比值的升高。但石笋中234U/238U比值与气候环境的对应关系与地表水和地下水234U/238U比值的季节变化相反，其原因有待进一步的研究。.本项研究结果对目前国内外存在的争对石笋氧同位素气候环境意义的争议具有重要意义。