超临界CO2中金属有机骨架材料催化苯及其同系物选择性加氢反应研究

超临界CO2是具有许多独特性质的绿色溶剂，金属有机骨架材料（MOFs）是一类新型微孔材料，苯及苯的同系物（R取代基苯，如甲苯、乙苯、正丙苯、异丙基苯、正丁基苯或叔丁基苯等）的选择性加氢制备环烯烃是一类重要的反应。提高此类反应的选择性是一个重要的难题。本项目将采用超临界流体技术制备一系列负载Ru纳米颗粒的MOFs催化剂（Ru@MOF）。在此基础上，以超临界CO2为溶剂，Ru@MOF为催化剂，研究苯及苯同系物（R取代基苯）选择性加氢制备环烯烃反应。这一新的思路将MOFs的特殊微孔结构特性、苯环上取代基的空间位阻效应、超临界CO2高扩散性和零表面张力等特性结合起来，提高此类反应的速率和选择性。系统研究反应体系的温度、压力、载体的结构、反应物的结构、反应体系的相行为等对反应速率和选择性影响规律和机理，探索超临界CO2与MOFs催化材料的耦合与协同规律。此方面的研究具有重要的理论和实际意义

绿色化学是当前化学发展的一个重要方向，其中绿色溶剂的使用是其主要内容之一。超临界CO2是一种具有许多独特性质的绿色溶剂，金属有机骨架材料（MOF）是一类新型微孔材料，苯及苯的同系物的加氢是一类重要的反应。本项目采用超临界流体技术制备MOF负载Ru纳米颗粒的催化剂(Ru@MOF)，发现该催化剂对苯及苯同系物加氢反应的具有很高的活性和稳定性。超临界CO2作为反应溶剂，在柠檬醛和丙烯醇的加氢反应以及蒽的加氢裂化反应中，改善了催化剂与反应体系的相行为，提高了反应的速率和选择性。系统研究反应体系的时间、温度、压力和载体的结构对反应速率和选择性影响。探索超临界CO2与反应物、其它溶剂和催化材料的耦合与协同规律。此方面的研究具有重要的理论和实际意义。