复杂体系的结构预测方法与应用

Microscopic structures of materials are fundamental basis for the understanding of physical and chemical properties, and they are also the key for design of functional materials. In recent years, scientists have developed various theoretical structure prediction methods, e.g., the method to overcome energy barrier based on the initially guessed structure and the evolutionary algorithm based on the group searches. These methods can reliably predict structures of simple materials (unit cell size < 100 atoms) by relying only on the knowledge of chemical compositions. However, most of real materials are more complex than what we thought. The unit cells of these complex materials often contain large number of atoms in the range of several hundreds to several thousands. Earlier structure prediction methods in dealing with these complex materials failed due to the low sampling efficiency on potential energy surface. In this project, based on our previous CALYPSO structure prediction method, we aim to develop a new structure prediction method able to deal with the structures of complex materials via improved structure generation, evolution, characterization, and energy evaluation. The method will then be coded into CALYPSO software package to provide users a powerful tool for the structure study of complex materials. We then plan to use the developed method and code to research structures on typical complex systems (e.g., high pressure structures, multi-elements light alloys, reconstruction of high-Miller index surface, and large nano clusters) in order to unravel new physics and chemistry of these complex systems providing knowledge backup for these complex materials in the field.

材料的微观结构是深入理解材料的物理和化学性质的基础,是开展功能材料设计的关键。近年来，科学家发展了多种理论结构预测方法，如单一结构的势垒跃迁方法和群体结构的演化方法等。这些方法只依据化学配比就可以进行简单材料(晶胞尺寸小于100个原子)的结构预测。但很多真实材料的结构往往更为复杂(晶胞尺寸的量级在几百至几千原子), 前期结构预测方法由于势能面取样效率的下降，遇到了困难，甚至失效。本项目拟基于项目组前期发展的CALYPSO结构预测方法，从结构的产生、演化、表征和能量评估几方面入手，发展针对复杂体系的结构预测方法，编制具有自主知识产权的结构预测程序，集成到CALYPSO软件包，为国内外同行开展复杂体系的结构研究提供有力工具。利用发展的方法,选取若干典型复杂体系(如高压相结构,多元轻质合金和高指数表面等)，开展结构预测研究，获得对这些复杂体系的物理和化学新认知,为同行开展此类研究提供参考和借鉴。

材料的微观结构是深入理解其物理和化学性质的基础，是开展功能材料设计的关键。前期理论结构预测方法可以高效搜索简单体系（晶胞内包含几十个原子）的晶体结构,在处理更加复杂的体系时（晶胞内包含几百至几千原子），面临势能面取样效率下降的问题。. 本项目基于晶体对称性分治策略，结合人工蜂群算法和机器学习势，发展了适用于百原子量级体系的复杂体系结构预测方法，该方法通过了对Mg24Al26Si24O96，BLJ-80和BLJ-256等典型复杂体系的有效测试，测试效率和准确性较文献可查的相关数据有明显提升。开发了相应的结构预测软件，集成于CALYPSO软件包，获得了3个软件著作权，为同行开展复杂体系结构预测研究提供了有力工具。项目基于发展的方法和软件，设计了高压下晶胞内包含152个原子的Li2MgH16高温超导体，其理论超导温度在250万大气压下可达473K；预言高压下晶胞内包含64个原子的新型H3O化合物，为理解冰巨行星异常磁场提供了新机制；提出了高压下以LaH10为代表的一类氢笼合物结构的稀土富氢化合物高温超导体，被后续实验证实，创造260K超导温度新纪录。. 项目共发表了SCI学术论文 107 篇，包括Nature 1篇，Nature Rev. Mater. 1篇，Nature Commun. 3篇，Phys. Rev. Lett. 7篇，Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2篇，J. Am. Chem. Soc. 3 篇，Phys. Rev. X. 1篇。项目组成员在国际学术会议做特邀报告50余次，其中项目负责人马琰铭教授应邀在美国APS、ACS三月会议等国际重要会议做大会报告/邀请报告33次；项目负责人马琰铭教授以第一完成人获得国家自然科学奖二等奖1项、教育部自然科学奖一等奖1项、意大利国际理论物理中心（International Centre for Theoretical Physics，ICTP）和 Quantum ESPRESSO 基金会颁发的首届沃尔特•科恩（Walter Kohn）奖，2017-2020年连续四年入选科睿唯安全球 “高被引科学家” 榜单。项目成员李全、王彦超获国家自然科学基金委员会优秀青年项目资助。