负载型团簇结构预测方法与应用

The structure determination of clusters, which is the key problem in the cluster research, is the basis for deep understanding of its physical and chemical properties. The sole use of experimental measurement to determine cluster structure remains a great difficulty and a big challenge. In recent years, scientists have developed several theoretical structure prediction methods, which plays important role in the structure research of free-standing clusters. But, a large number of clusters exist on the surface of some specific materials in the formation or application processes. Their structures and properties are usually different from those of free-standing clusters. The current theoretical structure prediction methods are not applicable for such supported clusters. In this project, based on our previous CALYPSO structure prediction method, we aim to develop a new structure prediction method for supported clusters via improved structure generation, characterization, evolution and energy evaluation. The derived method will be coded into CALYPSO software package to provide users a powerful tool for structure study of supported clusters. Later on, the newly developed method will be applied to the structure prediction of gold clusters supported on TiO2 (110) surface, aiming to provide knowledge backup for deep understanding of supported gold clusters.

团簇的结构确定是深入理解其物理和化学性质的基础，是团簇研究的关键问题。完全通过实验确定团簇的结构存在着困难和挑战。近年来，科学家发展了多种理论结构预测方法，在孤立团簇的结构研究中发挥了重要作用。但大量团簇在形成或应用的过程中处于特定材料的表面上，这些负载型团簇的结构和性质往往不同于孤立的团簇。现有理论结构预测方法并不适用于负载型团簇的结构研究。本项目拟基于项目组前期发展的CALYPSO结构预测方法，从负载型团簇的结构产生、表征、演化和能量评估几方面入手，发展针对负载型团簇的结构预测方法，编制具有自主知识产权的结构预测程序，集成于CALYPSO软件包。为国内外同行开展负载型团簇的结构研究提供有力工具。后续利用发展的方法，开展负载于二氧化钛（110）表面上的金团簇结构研究，为全面深入理解负载型金团簇提供知识储备，并为同行开展此类研究工作提供参考和借鉴。

近年来，科学家发展了多种理论结构预测方法，在孤立团簇的结构研究中发挥了重要作用。但此类方法并不适用于负载型团簇的结构研究。本项目基于前期积累，发展了基于粒子群优化算法的负载型团簇结构预测新方法，编制了具有自主知识产权的团簇结构预测软件，并开展了若干重要团簇体系的结构设计工作，获得了若干创新性的研究成果，主要包括：（1）在前期自主发展的CALYPSO团簇和二维结构预测方法的基础上，进一步将两种方法有机结合，发展了负载型团簇结构预测方法，并编制了相应的结构预测程序；（2）针对负载型团簇结构能量评估面临的高计算成本问题，项目组将发展的方法与机器学习算法相结合，发展了基于机器学习势加速的自适应CALYPSO结构预测方法，并编制了相应的结构预测程序。上述研究工作为开展负载型团簇的结构研究提供了有力的工具。.项目执行期间，共发表标注项目号的SCI论文5篇。项目负责人在国际学术会议做特邀报告4次，以第三完成人获得教育部自然科学一等奖和国家自然科学二等奖各一项。