复杂化学反应势能面结构搜索和反应预测新方法和应用

The chemical reactivity of matter is a subject of fundamental importance in chemistry. It has long been a goal to predict the reactivity of a given reactant without recourse to experiment. Due to the complexity of reaction potential energy surface, the reactivity prediction is however long regarded as a formidable task, although a chemical reaction may involve only a few molecules at the reaction center. There are two key challenges in theoretical chemistry for chemical reactivity prediction: how to identify the reaction pathway in multi-dimensional potential energy surface; and how to screen out the best reaction channels with a high efficiency in an automated way. In this proposal, we aim to develop new theoretical methods for structure search and reactivity prediction, based on our recently-developed stochastic surface walking (SSW) method. The purpose is to improve the current predictive power of theoretical methods for structure search and chemical reaction prediction by combining different approaches, including the parallel exchange algorithm, constrained optimization techniques, database screening. All these algorithm developed will be casted into a software package for reactivity prediction of complex system and a framework of reaction database for organics reactions will be established. The achievement and results from this research will be beneficial to the fundamental research in chemistry, physics and materials.

从已有物质（分子）设计新化学反应，创造新物质是化学学科的主要目标。由于化学反应的多样性和复杂性，通过理论预测-理性设计-实验创造的途径来研究化学，仍然有相当的难度。针对当前理论计算研究化学反应的两个互相关联的难点，即如何在多维反应空间中寻找最优反应通道；和如何能快速并智能地筛选出合理的反应通道，本项目将对势能面搜索方法及其外延应用进行系统的理论研究，开发新的算法，拓展当前理论化学反应的研究范围。本项目将以随机势能面行走（SSW）方法为核心，结合并发展新的理论计算方法，拓展SSW方法的外延功能，进一步提高预测复杂体系结构和化学反应过程的能力。本研究主要目标是研究发展复杂化学反应网络建立和路径选优的理论方法，完成一套稳定、易用、有效，针对复杂反应体系结构和反应预测的算法集和软件，探索建立有机化学反应数据库。本项目的开展有望对化学、物理和材料等众多学科的基础研究起推动作用。

从已有物质（分子）设计新化学反应，创造新物质是化学学科的主要目标。由于化学反应的多样性和复杂性，通过理论预测-理性设计-实验创造的途径来研究化学，仍然有相当的难度。针对当前理论计算研究化学反应的两个互相关联的难点，即如何在多维反应空间中寻找最优反应通道；和如何能快速并智能地筛选出合理的反应通道，本项目对势能面搜索方法及其外延应用进行系统的理论研究，开发新的算法，拓展当前理论化学反应的研究范围。项目以随机势能面行走（SSW）方法为核心，结合并发展了新的理论计算方法，主要是提出并发展了全局神经网络势函数方法，大大拓展SSW方法的外延功能，进一步提高了预测复杂体系结构和化学反应过程的能力。本研究已经初步完成了复杂化学反应网络建立和路径选优的理论方法，形成了以LASP软件为载体的一套稳定、易用、有效，针对复杂反应体系结构和反应预测的算法集和软件，初步建立了气象有机化学反应数据库。本项目的成果对化学、物理和材料等众多学科的基础研究起到了积极推动作用。