基于多站大气浓度观测的我国氢氟碳化物排放量及源强分布反演研究

Hydrofluorocarbons are important greenhouse gases included in Kyoto Protocol. Study on HFCs source strengths distributions based on observations in China has not been reported because high frequency measurements at multiple regions were limited. Due to the increasing demands and the recent restrictions, Chinese HFCs emissions and trends are with large uncertainties. Thus, it is important to carry out HFCs observations and quantitative emission estimates, to answer consequent climate and environmental issues it caused. Focused on 9 HFCs, atmospheric samples will be collected daily at 2 stations located in northern/southern China for 2 years and analyzed by the established high precision measurement method. By improving the emissions inversion algorithm, this study will estimate the emissions and source strengths distributions of HFCs by using observation data from multiple stations and with different time resolutions. The HFC-32 and HFC-125 emissions of China and two typical regions will also be estimated by bottom-up method and compared with the results achieved by top-down method. The effects of ODS replacements and HFCs emission reduction policies on Chinese HFCs emissions will be discussed by comparing with literature results.

氢氟碳化物（HFCs）是被列入《京都议定书》的重要温室气体。由于缺乏覆盖多个区域的高频观测资料，基于我国观测数据反演HFCs源强分布的研究尚未见报道。在需求增加和政策控制的背景下，我国HFCs排放量和变化趋势存在很大的不确定性，亟需开展HFCs观测及排放量定量估算，才能回答其可能造成的气候与环境问题。本研究围绕9种HFCs，利用已建立的高精度分析方法，在我国华南/华北2个站点开展2年每日1次的大气HFCs采样。尝试对排放量反演算法进行改进，利用多站点、不同时间分辨率资料开展自上而下（Top-down）法反演我国多种HFCs的排放量及源强分布研究，并同利用自下而上（Bottom-up）法估算我国以及2个典型区域HFC-32和HFC-125的排放量进行比对验证，结合文献结果进一步探讨ODS替代进程以及HFCs减排政策对我国HFCs排放量的影响。

针对《蒙特利尔议定书》和《京都议定书》共同管控的HFC，在我国7个站点开展11种HFCs（HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-152a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-43-10mee）4个完整年度（2016-2019年）的在线和采样观测，分析其浓度水平及其组成特征，其中HFC-143a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-43-10mee、HCFC-124的观测结果为我国首次报道。利用Flexpart模型反演了2011-2017年我国10种HFC的排放量及源强分布，不仅是目前中国采用top-down研究HFC排放量时间尺度最长、物种最多的研究成果，而且HFC-365mfc、HCFC-124的排放量为首次报道。研究发现，HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-227ea和HFC-245fa排放量呈上升趋势，而HFC-143a、HFC-152a、HFC-236fa和HFC-365mfc排放量在整个研究期间保持稳定，中国对于全球HFC排放量的贡献从2005年的2.5%上升至2016年的15%。中国HFC排放对全球HFC辐射强迫的贡献从2005年的1.0%上升至2017年的10.7%。此外，还基于中国实际企业和市场情况，获得了反映我国实际情况的房间空调HFC-410A各阶段排放因子，首次获得了细化到地级市的我国房间空调HFC-410A排放量。综合比对分析了两种独立方法HFC排放量结果。在此基础上还分析了被HFC替代的ODS（HCFC、CH3CCl3等）的排放变化趋势，探讨了ODS减排政策对ODS和HFC排放量的影响，预测《基加利修正案》实施对我国HFC排放的影响。已发表论文11篇，其中SCI收录9篇，获得专利2项。.本研究初步建立了观测-标校-质控-趋势分析-排放反演-清单核算-两种独立方法比对的综合方法，攻克了关键技术难点，为我国正在建立的《蒙特利尔议定书》履约监测评估体系提供有力的科学支撑。研究成果应用于国际《臭氧层损耗科学评估报告》、《中国温室气体公报》等。基于项目成果撰写决策服务材料6份，获得国家领导人或省部级批示，为我国履行《蒙特利尔议定书》的政策制定和国际谈判提供科学支持。