利用符合测量和库仑爆炸技术对分子反应量子层析成像

Quantum tomography enables the determination of the position - and the correlated momentum distribution of quantum states. Time resolved Coulomb explosion is a technique which makes quantum tomography possible. However, the fundamental details of time resolved Coulomb explosion are not well understood. We propose to study time resolved Coulomb explosion using coincidence imaging. Coincidence imaging is a very powerful technique with which the energetic and vectorial correlations between the ionic fragments and electrons produced in the Coulomb explosion can be studied. This detailed knowledge of the Coulomb explosion process is of central importance to understand how to derive the complete density matrix of the quantum state under investigation, from the Coulomb explosion data.Quantum tomography will be construted basing on the elecrtrons-ions multi-conincidence imaging and time reolved Coulomb explosion technique.Then it is used to study intermediate states in molecular systems. In particular intermediate states which determine the chemical reactivity of the molecules will be examined in detail: The Diels-Alder reaction is an important and widely used method in organic chemistry. Quantum tomography can reveal the complete correlation between the spatial and temporal distribution of these intermediate states. This information can give insight in stereo selectivity and stereo specificity of the Diels-Alder reaction. Moreover can the theoretical details of the Woodward-Hoffmann rules be investigated. The constructed apparatus "the quantum tomograph" can be used as a tool in the laboratory to study a variety of dynamical processes and make the ultrafast controlling chemical reaction possible and a precision science.

量子层析成像因能够测量分子反应的中间量子态的位置及动量而受到广泛关注。时间分辨库仑爆炸技术推动了量子层析成像的发展，但仍然有很多基本物理问题有待进一步研究。本项目将结合电子-离子多粒子符合测量速度成像技术和时间分辨库仑爆炸技术,构建量子层析成像系统,并利用此系统对重要的Diels-Alder反应进行研究,讨论此反应的中间态在势能面上的实时演化，给出此反应的解离路径,同时研究这些中间态的立体分布,解析此反应表现出的立体选择性及立体专一性，并应用探测到的中间态信息探索和验证Woodward-Hoffmann规则在实际化学反应中的应用。本项目开发的量子层析成像系统可以做为研究各种动力学过程，实现分子反应调控及精密测量科学的有力工具。

本项目旨在建立和发展电子-离子多粒子符合测量速度成像技术和时间分辨库伦爆炸技术，构建量子层析成像系统，并利用此系统对重要的Diels-Alder反应进行研究，以期应用新的技术手段和新的角度研究此重要反应的解离路径以及所表现出的立体选择性和立体专一性等。我们首先建立和完善了电子-离子多粒子符合测量成像平台，具备了二个离子和两个电子的同时测量的多粒子测量能力，开发了时间分辨的泵浦探测研究方案及相关的数据分析程序，为项目研究奠定了硬件基础，并研究了氪原子强场双电离过程中的新的电子关联机制，以及一系列三原子分子的解离性电离及基于离子三体符合的分子库伦爆炸成像。这些研究证明了我们能够构建量子层析成像方案来研究Diels-Alder反应。同时，还建立了电子速度成像系统，并与六级杆态选择等分子控制技术结合，为完成项目提供新思路，研究了准直的碘甲烷分子对称性对分子电离的影响。在上述平台建设及研究积累基础上，我们应用库伦爆炸成像技术研究了环己烯分子典型的逆Diels-Alder反应，发现其解离过程主要是同步反应占主导，时间分辨的离子-电子符合库伦爆炸成像研究正在进行中。我们首次成功应用多粒子符合测量技术研究了重要的逆Diels-Alder反应过程，进一步的，将结合新近发展的脉冲整形光等新型光场进行重要化学反应的相关控制研究。