原位时空分辨多模式共聚焦X射线表征技术及其在碳基能源催化科学中的应用

In order to use efficiently and greenly the carbon-based energy source under catalysis, new polycapillary X-ray lenses were made. The in-situ multimodal confocal method based on these lenses and a portable X-ray source for analyzing the catalysis for the carbon-based energy source was designed. This time-resolved and space-resolved method used efficiently the confocal X-ray technology based on the polycapillary X-ray lens. The space and time resolutions of this multidimensional method were 10 microns and 10 milliseconds, respectively. This proposed method was a combination of X-ray fluorescence, X-ray diffraction, X-ray scattering and small angle X-ray scattering. This in-situ multiscale method could be used to analyze the elemental composition and valence state of the elementals of surficial/interfacial catalysis and internal catalyst and their micro structure at level of a range from 0.1 to 100 nm. The nanometer-thin-film monometallic/multimetallic catalysts based on titanium dioxide as a substrate would be designed. The surface effect, quantum size effect and the surficial/interfacial catalysis dynamic feature of the nanometer-thin-film catalysts would be studied with the in-situ multimodal confocal X-ray technology. This would provide the theoretical and technological support for the new catalytic method for using efficiently and greenly the carbon-based energy source.

为了实现碳基能源高效绿色催化利用，研制专用于原位表征碳基能源催化反应的新型毛细管X光透镜，设计和建立基于该透镜和便携式X射线光源的原位多模式共聚焦X射线表征方法。该方法充分利用毛细管X光透镜共聚焦技术，具有时间分辨和空间分辨等多维度原位分析能力，其三维空间分辨可以达到10微米，时间分辨可以达到10毫秒；并且，它集X射线荧光、X射线衍射、X射线散射和X射线小角散射等四种技术于一体，可以对催化表/界面及催化剂内部的元素组成、元素价态和0.1纳米-100纳米范围级别的微结构进行多尺度原位表征。另外，研制专用于碳基能源催化的以二氧化钛为载体的单/多金属新型纳米薄膜催化剂，然后利用上述原位多模式共聚焦X射线技术对其表面效应、量子尺寸效应和表/界面动态特性等进行多尺度和多维度研究，为发展碳基能源高效绿色催化利用新方法提供理论和技术支持。

为了研究碳基能源高效绿色催化利用，研制了用于原位表征碳基能源催化反应的毛细管X光透镜。搭建了基于上述透镜和普通实验室X射线光源的多模式共聚焦X射线分析技术平台，在对该平台进行了系统表征基础上，设计和建立了相应的原位多模式共聚焦X射线分析方法。该多模式共聚焦X射线方法充分利用毛细管X光透镜共聚焦技术，具有时间分辨和空间分辨分析能力，其时间分辨和空间分辨可以分别达到10毫秒和10微米。另外，它集X射线荧光、X射线衍射、X射线散射和X射线小角散射四种技术于一体，可以对催化表/界面及催化剂内部进行多尺度分析：共聚焦X射线衍射可以对晶体催化剂埃（0.1纳米）数量级的微观结构进行分析；共聚焦X射线小角散射可以对催化表/界面及催化剂内部1-100纳米范围级别的微结构进行分析；共聚焦X射线荧光和X射线散射组合可以对催化表/界面及催化剂内部的元素组成、元素价态进行分析。另外，研制了以二氧化钛为载体的单/多金属新型纳米薄膜催化剂，分析了其晶粒大小的变化、以及相关的表面效应、量子尺寸效应和表/界面特性等，为研究发展碳基能源高效绿色催化利用新方法提供借鉴。