超细纤维负载金属纳米颗粒表面增强拉曼光谱基底的制备与调控及机理研究

Based on the reducbility of polyphenols and the characteristics such as high specific surface area, porisity and well adsorption property of electropspun nanofibers, we proposed a facile approach for the fabrication of surface enhaced Raman spectra (SERS) substrate: Initially the metal nanoparticles are in situ synthesized from reduction of metal ions by polyphenols in precusor solution of nanofibers, then nanofibers mat embeded nanoparticles are obtained by electrospinning technique and used as the substrate of SERS for the dectection of organics such as persistant organic pollotants (POPs). The as-prepared SERS substrate is expected to exhibit many characteristics such as super sensitivity, high stability and high reproducibility. The present investigation will provide a fabrication approach for SERS substrate and a novel solution for the application of SERS technique. By the study on the microstructures and morphology of the SERS substrate and its Raman enhanced effects, the present investigation demonstrates a series of theories and scientific problems in the microsturcture and morphology and its reinforcing effects of the SERS substrates, providing nessarry theoritical principles and technique foundment for the devlopment and application of SERS technique.

基于植物多酚的还原性以及电纺超细纤维膜比表面积大、孔隙率高、吸附性能好等优点，本项目首先通过植物多酚在超细纤维前驱体溶液中原位还原金属离子制备金属纳米颗粒，然后通过电纺技术制备负载有金属纳米颗粒的超细纤维膜，将其用作水质中持久性有机污染物（POPs）等有机物检测的表面增强拉曼光谱（SERS）基底，所制备的SERS基底具有超灵敏、稳定性好、可重复性高等优点。通过研究掌握电纺超细纤维负载金属纳米颗粒用作SERS基底的方法，为SERS基底的制备和SERS技术的应用提供一种新型解决方案。研究超细纤维负载金属纳米颗粒SERS基底微观结构和微观形貌及其Raman增强效应，揭示SERS微观结构和微观形貌与其增强效应中的一系列理论和科学问题，为SERS的发展和应用奠定必要的理论依据和技术基础。

按照研究计划，申请者成功制备了柔性的、具有优异水稳定性的PVA/PEI纳米纤维膜，然后将金纳米颗粒（AuNPs）、金纳米花（AuNFs）和金纳米棒（AuNRs）等纳米金基元负载到上面，用作高效的SERS基底检测罗丹明B。申请者首先成功制备了三种形貌的金纳米基元：金纳米颗粒、金纳米花和金纳米棒，然后利用静电纺丝技术制备了PVA/PEI纳米纤维膜，并利用MPTES对其官能化后将纳米基元负载到了其表面。研究表明，负载到纳米纤维膜表面的金纳米基元对罗丹明B展现出非常强的增强效应。研究认为纳米基元之间的空隙是影响其增强效果的重要因素，因此申请者通过调整金纳米基元的浓度调控金纳米基元之间的距离，即调整SERS的活性“热点”。结果表明，随着金纳米基元的增加，罗丹明B的Raman信号显著增强。本研究所制备的AuNFs/(PVA/PEI) 纤维膜用作SERS基底是展现出优异的灵敏度、可靠性和很低的检测限(10-9 M)。通过本研究，掌握了利用超细纤维附在金属纳米基元用作SERS基底的方法，为SERS基底的制备和应用提供了一种新型的解决方案。同时研究和探索了超细纤维负载金属纳米基元SERS基底微观形貌和Raman增强效应之间的关系，为SERS的发展和应用提供了必要的理论依据和技术基础。.在项目的资助下，本研究发表标注SCI论文6篇，其中影响因子大于5的3篇。参加学术会议4人次，培养硕士研究生3名。