可见光响应Au/TiO2/MoS2等离子体复合光催化剂的制备及其制氢活性研究

Hydrogen energy has been recognized as a potentially significant alternative form of environment friendly and clean chemistry energy for the future. Titanium dioxide, as a representative oxide semiconductor material of photocatalytic H2 production, is desirable to develop the photocatalytic H2-production system of TiO2 with a high visible-light photocatalytic activity. For the UV response and a low quantum efficiency of pure TiO2 photocatalyst, this project propose that the TiO2-based photocatalyst combines the layered MoS2 nanomaterial with high photoactivity as a co-catalyst for photocatalytic H2 production, and visible-light response plasma Au nanoparticles, in order to develop the high photocatalytic activity and visible-light response of Au/TiO2/MoS2 composite plasmonic photocatalyst, and promote the application of solar photocatalytic hydrogen generation with lactic acid as a scavenger. This project will further research and discuss the relationship between the effect of the size of plasma Au nanoparticles and the composition and structure of layered MoS2 nanomaterial on photocatalytic H2-production activity of TiO2. It can also make known the positive synergetic mechanism of the enhanced photocatalytic activity of the layered MoS2 nanomaterial and plasma Au nanoparticles. This work would improve the photocatalytic H2-production activity of the visible-light-driven TiO2, and provide scientific basis and new insights into the enhancement mechanism of visible light photocatalytic activity of TiO2 photocatalyst.

氢气是一种洁净、环境友好的二次能源，被认为是未来最终的化学能。以二氧化钛为代表的光催化制氢技术迫切需要开发具有高活性和高可见光响应性的二氧化钛光催化制氢体系。针对纯二氧化钛光催化制氢之紫外光响应与量子效率低的缺陷，本项目首次提出，以二氧化钛为主体光催化剂，将高活性纳米尺度二硫化钼(MoS2)作为光催化制氢的助催化剂，结合Au纳米颗粒等离子体效应的可见光吸收，开发高活性、可见光响应Au/TiO2/MoS2等离子体复合光催化材料，并将其应用到以甘油为牺牲剂的太阳光催化制氢体系中。深入分析Au纳米颗粒和二硫化钼的组成、形貌、结构等理化性质对复合光催化剂制氢活性的影响机制，探讨Au纳米颗粒的等离子体效应、纳米尺度MoS2的催化特性与可见光催化制氢活性的关系，揭示二氧化钛可见光催化制氢的内在机制，为开发具有高活性、高可见光响应性的二氧化钛光催化制氢体系提供新的思路和科学依据。

项目执行期间通过水热以及光化学还原法合成了层状二硫化钼负载二氧化钛与金纳米颗粒复合光催化材料，采用现代表征技术研究了上述复合光催化材料的组成、含量、微观织构、表面性质、光电流特性和光学性能等结构参数与基本物理化学性质。研究了组成和微结构与可见光催化制氢活性的关系，探究了微结构组分的界面接触状态、纳米尺度二硫化钼的催化特性对其光催化制氢活性的作用机制，揭示了光生载流子迁移和分离规律。通过本项目的研究，为开发具有高活性、高可见光响应性的二氧化钛以及二硫化钼基复合光催化材料光催化制氢体系提供新的思路和科学依据。多篇研究论文发表在多种国际刊物上，如：Angew. Chem. Int. Ed、ChemSusChem、ChemCatChem、Catal. Sci. Technol.等，发表SCI收录论文12篇，其中ESI高被引论文3篇，论文被SCI他引350余次。申请了2项国家发明专利。项目执行期间共毕业了1位博士研究生和2位硕士研究生。建立了较为广泛的国际学术交流与合作关系。项目期间向全军获得湖北省自然科学一等奖1项、他同时入选汤森路透/科睿唯安2016和2017化学学科全球高被引作者，2014-2016年连续三年入选Elsevier化学工程学科中国高倍引学者榜单。