CNTs/ La^3+掺杂TiO_2纳米纤维的制备及对重金属去除机理研究

Making use of TiO_2 photocatalysis is an environment-friend method to remove heavy metal in water. This project expects to change the chemical composition of TiO_2 by the binary inclusion of carbon nano-tube(CNTs) and rare earth element La^3+, and seeks the advance and innovation about the promoting modification of TiO_2: 1) uses electrospinning to develop the precursor of nano-fiber for photocatalysis, and it can become carbon nanotubes/ La^3+ doping TiO_2 nano-fiber after carbonating 2) studies the carbonization of the precursor sol, investigates the form mechanism and impact factors abou the crystal form of TiO_2, demonstrates the influence of the structural properties such as crystalline size and orientation, relative distribution, aperture, aspect ratio and specific surface area on the efficiency of photocatalysis; 3) finds the dynamics and thermomechanics role played by TiO_2 nanofiber with various amount of carbon nanotube and rare earth element La^3+ in the heavy metal removal, and determines the optimum amount of carbon nanotubes and rare earth ions; 4) investigates the photon absorbing ability of the binary incursion of carbon nanotube and La^3+, verifies whether the process of two-photon absorption or multi-photon absorption exists, then, makes a deep analysis on the catalytic mechanism, which is important to improve the efficiency of photon catalysis.

利用TiO_2光催化去除水中重金属是一项环境友好的对水中重金属的处理方法。本课题拟利用碳纳米管（CNTs）和稀土La^3+二元掺杂来改变TiO_2的化学组成，并从三个方面寻求对TiO_2改性方法的突破和创新：1）采用静电纺丝方法制备纳米纤维前驱体，并将前驱体经过碳化得到碳纳米管/La^3+复合掺杂TiO_2纳米纤维，用于制备光催化材料；2）对纳米纤维前驱体的碳化过程进行研究，探究TiO_2晶型的形成机理和影响因素，阐明其晶粒大小和取向、相分布、孔径、长径比和比表面积等结构特性对光催化效率的影响；3）探究不同碳纳米管、稀土La^3+掺杂量的TiO_2纳米纤维对重金属去除过程中动力学和热力学的规律，进而确定最佳碳纳米管、稀土离子掺杂量。4）研究碳纳米管，La^3+二元掺杂体系的吸光性能，验证是否存在双光子或者多光子吸收过程，进而对催化机理进行深入分析，这对提高光催化效率具有极为重要的意义。

为了克服TiO2吸收波长范围狭窄，光量子效率很低的缺陷，本课题采用稀土和碳纳米管对TiO2进行二元掺杂来提高其催化性能，来发挥二者的协同催化效应。系统研究了碳纳米管/La3+二元掺杂TiO2光催化材料纳米纤维的外观形态、化学组成、晶体结构、晶粒大小等特征。并利用该材料对水中的重金属Cr6+进行去除，对其催化机理进行了系统的阐明。.1).本课题采用碳纳米管、氧化镧（La2O3）、异丙氧基钛聚丙烯腈(PAN) 为原料，采用静电纺丝的方法制备纳米纤维前驱体（CLPT），然后利用高温煅烧等处理手段得到碳纳米管/La3+二元掺杂的TiO2纳米纤维材料。.2).将碳纳米管（CNTs）和稀土La3+二元掺杂的PAN/TiO2前驱体（CLPT）在200 ℃进行预氧化，在不同温度下进行碳化，最终得到碳纳米管(CNTs) 和稀土La3+掺杂的TiO2纳米纤维材料（CLCT），碳化后纳米纤维直径约为150 -200nm，纤维表面有少许结节状突起，纤维变得弯曲，其中的二氧化钛以锐钛矿晶形存在；碳纳米管在纳米纤维中分布均匀，并表现出较高的石墨化程度。.3).通过光催化实验发现，碳纳米管(CNTs) 和稀土La3+掺杂的TiO2纳米纤维相比较于TiO2纳米纤维催化活性明显增强，二元共掺杂的纳米纤维（CLCT）的催化效率较TiO2纳米纤维提高了约57%。.4).详细研究了碳纳米管（CNTs）和稀土La3+二元掺杂的TiO2杂化纳米纤维的形成过程及成纤机理，阐明了CNTs/ La3+掺杂TiO2纳米纤维对水中重金属Cr6+的催化机理，研究发现，碳纳米管和稀土La3+掺杂的TiO2纳米纤维相比较于TiO2纳米纤维催化活性明显增强，可以归结为：碳化过程能够有效抑制TiO2晶体的生长，增加其比表面积；同时加入的碳纳米管加速了电子的传递，降低了电子-空穴的复合几率；稀土的加入改变了TiO2的晶体结构，因而大大提高了催化效率。