光引发制备壳聚糖改性絮凝剂及其对重金属去除机理研究

Heavy metal pollution has been threatening people's living environment and led to the deterioration of environmental quality, becoming a problem badly in need of solutions. The weak heavy metal chelating ability of traditional flocculants cannot guarantee a high efficient removal of heavy metals in the coagulation process, which makes the development of new efficient multi-flocculants imperative and necessary. In recent years, chitosan, the natural green flocculating material, draws public attention, but its shortcomings of poor solubility, low molecular weight, and weakness of chelating heavy metals are key factors affecting the high removal efficiency of heavy metals. These deficiencies are mainly rooted in the chitosan modification method and initiation processes of graft copolymerization. Therefore, this project proposed to carry out the research of modified chitosan to enhance the capabilities of heavy metal chelation-trapping and strengthen the ability of adsorption bridging. First, the stronger chelating group and polymerizable double bonds are introduced into the chitosan monomers by the molecular orientation modification technology. And then the graft copolymerization of modified chitosan and acrylamide is initiated by UV irradiation. Meanwhile, the related mechanisms of the molecular orientation modification technology and UV irradiation graft copolymerization technology are investigated. On this basis, the relationship between flocculants structure and the capacity of heavy metal chelating-flocculation performance is researched and discussed, and thus the mechanisms of heavy metal chelating-flocculation, influencing factors, and variation rules are explored and demonstrated.

重金属污染已影响到人们的生活环境，并导致环境质量恶化，成为亟待解决的水污染问题。传统絮凝剂由于重金属捕集能力弱，已难以在混凝过程中实现重金属的高效去除，开发新型高效多功能絮凝剂势在必行。近年来，天然绿色絮凝基材壳聚糖备受关注，但壳聚糖存在溶解性差、分子量低、重金属螯合能力欠缺等不足，是制约对重金属高效去除的关键因素。这些不足主要根源于现有的壳聚糖改性方法和接枝共聚引发方式。因此，本项目提出开展壳聚糖的接枝改性研究，以强化壳聚糖的重金属螯合捕集能力和吸附架桥能力。通过分子定位修饰技术将强螯合基团和可聚合双键引入壳聚糖单体中，再经紫外光引发制备改性壳聚糖和丙烯酰胺的接枝共聚絮凝剂，并研究壳聚糖大分子的定位修饰技术和紫外光引发接枝共聚相关机理机制。在此基础上，深入研究和探讨絮凝剂的结构与重金属捕集-絮凝性能之间的构-效关系，进而探明絮凝剂对重金属的螯合捕集-絮凝作用机理、影响因素及变化规律。

壳聚糖是一种天然碱性氨基多糖物质，其分子上分布着许多功能性的氨基和羟基，使其能够成为一种潜在的高效絮凝剂。项目采用分子定位修饰技术、紫外光引发聚合技术、接枝共聚技术制备系列具有重金属螯合捕集功能的改性壳聚糖基絮凝剂P(CS-AD)、CS-g-PAD、CPCTS-g-PAM、CPCTS-g-P(AM-AMPS)、CAC，并将其用于处理模拟和实际含重金属废水。建立基于重金属捕集功能的壳聚糖分子定位修饰改性新方法，获得紫外光引发合成改性壳聚糖和丙烯酰胺共聚物的新技术，实现具有高效重金属捕集功能絮凝剂的合成。实现对实际工业废水中重金属和胶体颗粒的同时高效去除，并完善絮凝剂对重金属螯合捕集-絮凝去除机理理论。同国内外本领域前沿研究相比较，本项目立足于环境保护的需要，将水污染控制中的绿色多功能絮凝剂的制备和工业废水中重金属去除这两个热点结合起来，有望形成污染控制、环境保护的特色技术。在项目资助下，项目负责人以第一作者或通讯作者共发表（录用）期刊论文32篇，其中SCI论文24篇，另有一些SCI论文正审稿中；另以第一发明人已获授权发明专利3项，已公开发明专利2项。研究期间资助或部分资助了4位硕士生完成硕士学位论文，有成效地开展了国内外学术交流与合作，项目负责人赴台湾大学进行访学交流；参编教材1部、参著英文专著1部；项目负责人获2019年国际埃尼奖（Eni Award 2019）提名（排名第1）、2016年度南京市第十二届自然科学优秀学术论文奖（排名第1）、2016年重庆市科学技术奖科技进步一等奖（10/15）；项目负责人获得2018年江苏省第十五批“六大人才高峰”高层次人才资助项目。