土壤中锰氧化物的生物形成及对物质形态和转化的影响

锰氧化物是土壤演化和物质循环过程中的产物、土壤中最具反应活性的氧化物，决定着许多土壤物质的迁移转化，在元素生物地球化学循环中起着特别重要的作用。目前，有关锰氧化物生物成因机制及特性的研究主要以海相锰氧化物为对象，用于研究其生物形成的微生物菌株也多来自海相和湖相系统。陆相表生土壤环境直接与人类生存密切相关，本项目综合运用土壤化学、矿物学、微生物学理论和现代分析技术分离筛选不同土壤中的锰氧化菌菌株，明确某些生物氧化Mn(II)的酶学机制；研究贴近土壤环境下生物形成锰氧化物的过程与影响因素，揭示生物在其形成中的作用与机理；分析锰氧化物形成的生物与化学耦合作用关系，阐明其生物与化学成因的区分与联系；解析锰氧化物的结构、转化及反应特点，探明土壤演化过程中的锰及与锰相关的物质形态和转化规律。该项目研究对丰富地球生物学理论，揭示土壤演化过程中锰氧化物的成因与作用，促进相关学科领域的交叉融合具有重要意义.

锰氧化物是土壤演化和物质循环过程中的产物、土壤中最具反应活性的氧化物。目前有关锰氧化物生物成因机制及特性的研究主要以海相锰氧化物为对象。陆相表生土壤环境直接与人类生存密切相关，本研究分离筛选不同土壤中的锰氧化菌菌株，明确某些生物氧化Mn(II)的酶学机制；明确土壤环境下锰氧化物的形成过程与影响因素，揭示生物在其形成中的作用与机理；分析锰氧化物形成的生物与化学耦合作用关系；解析不同成因锰氧化物的结构、转化及反应特点，探明土壤演化过程中的锰及与锰相关的物质形态和转化规律。研究对丰富地球生物学理论，揭示土壤演化过程中锰氧化物的成因与作用具有重要意义。本项目中关于上述的研究内容均已基本完成。取得的重要结果如下：明确了不同土壤和结核中主要细菌种群的结构。酸杆菌是土壤中的主要细菌种群，在铁锰结核中，变形菌为主要细菌种群，以β变形菌为主。从具有高锰氧化活性的短小芽胞杆菌和苏云金芽胞杆菌中分别克隆了cotA基因和katB基因，在大肠杆菌中异源表达并纯化了重组蛋白，首次证明CotA和KatB的重组酶在体外都具有锰氧化能力，同时，在大肠杆菌中分别过表达cotA和katB基因，其锰氧化活性都有一定的提升。首次系统研究了一株土壤大肠杆菌多铜氧化酶的在细胞表面的锰氧化作用和由此形成的细胞表面锰氧化物矿物沉积层及逐渐形成的较大锰氧化物聚集体。这些聚集体在土壤中可以作为成核中心进一步形成更大的铁锰微结核；以锰细菌生成的类六方层状水钠锰矿的生物氧化锰为材料，经Mg2+交换和回流处理，得到了纳米尺度的类钙锰矿微晶，首次证实广泛存在的生物氧化锰可化学转化为钙锰矿。明确了几种土壤及粘土矿物对锰细菌的吸附特性，它们对吸附态锰细菌生长及对Mn2+氧化的影响；首次揭示锰细菌在氧化Mn(II)过程中没有利用Mn(II)氧化提供的热量使之生长。探明了含钴、镍水钠锰矿对其矿物结构、表面性质及转化的影响；揭示了不同结构水钠锰矿催化氧化对苯二酚腐殖化反应的特点及对硫化物的氧化；明确了不同有机酸的碳链长度对锰钾矿晶体生长的影响。