产电菌介导的电子传递耦合水稻土As迁移转化的相关机制研究

As pollution in paddy soils seriously affect rice quality, which is harmful to the health of people who use rice as the staple foods. Seasonal flooding and drainage in paddy soils, causing dry-wet alternate cycle, which will drive a series of redox reaction mediated by microbes. Arsenic-redox microbes exist abundantly in paddy soils, and some of them have ability both arsenic redox and extracellular electron transfer (ET). Previous studies showed that Geobacter spp. may take part in As transformation, but it is still unclear about the As species influenced by ET mediated by extracelluar active bacteria, for example, Geobacter spp. In particular, the two microregions with relatively active redox reaction are：“paddy soils-water interface”and “rhizosphere”of As-polluted paddy soils. Based on the ET and arsenic redox. We will investigate the complex extracellular ET networks in paddy soils and their effects on the transfer of As. It is important supplement for understanding As biogeochemical cycle process, and it will provide a new approach to restore paddy soils polluted by As. This study has important theoretical significance and potential application value.

砷污染水稻土严重影响稻米中的砷含量，从而危害以稻米为主食的人群身体健康。稻田季节性的淹水与排水，造成干湿交替循环，趋动了一系列由微生物介导的氧化还原反应的发生。水稻土中蕴含丰富的砷氧化（还原）微生物资源，其中部分砷氧化（还原）菌兼具胞外电子传递能力。已有研究表明水稻土中Geobacter等产电菌可能参与砷的转化，但其电子传递的能力和途径对砷转化的影响未知。尤其是氧化还原反应相对活跃的两个微区：“水稻土-液界面”、“ 根际”，微生物介导的电子传递与铁、砷的耦合研究鲜有报道。本申请以砷污染严重且电子传递活跃的水稻土为研究对象，重点关注“水稻土-液界面”和“根际”，以砷的氧化还原与电子传递为切入点，探索性地研究砷污染水稻土中可能存在的复杂胞外电子传递网络及其对砷迁移转化的影响，是对理解砷的生物地球化学循环过程的重要补充，并将为砷污染土壤修复提供新的思路和科学依据，本研究具有重要的理论价值。

砷作为有毒的类金属元素，即使是中等程度的砷暴露也会引起一系列健康问题。本研究受海洋沉积物中存在远距离电子传递现象的启发，以砷污染水稻土为研究对象，主要从水土界面处探索性研究可能发生的电子传递及由此引起的水稻土中砷的迁移转化规律。主要的研究内容和结论如下：.（1）厌氧培养砷污染水稻土。土壤孔隙水中的砷主要是以无机砷As(III)形式存在，孔隙水中砷含量与铁含量呈显著正相关（P < 0.05）。.（2）首次发展了WO3快速筛选电子传递活跃砷污染水稻土的方法。.（3）建立了土壤水-土界面的微电极和微区孔隙水采样的研究方法。.（4）添加竞争性电子受体和电子传递促进剂AQDS及抑制剂NaN3研究电子传递对砷转化的影响。根据研究内容（2），我们猜测竞争性电子受体的加入会对界面处的电子传递造成影响，为验证这一假设，我们添加硝酸钾作为竞争性电子受体，发现祁阳水稻土淹水后，于好氧-厌氧界面下2毫米左右的位置形成0.2个pH单位的碱移，说明在这个位置存在质子的消耗，界面下存在某种电子供体能够与上覆水中的氧气（电子受体）相耦合。淹水后孔隙水中As(III)和As(V)逐渐增加，且在好氧-厌氧界面处孔隙水中的砷含量降低。与O2相比，NO3-会优先作为电子受体。16S rRNA的定量结果表明硝酸盐的加入会提高细菌总量。砷代谢相关功能基因的定量分析结果表明异化As(V)还原酶基因（arrA）和胞内As(V)还原酶基因（arsC）随硝酸盐的加入表达量上调。添加AQDS能够使界面处的pH碱移峰宽度增加到0.5个单位，而NaN3使pH碱移峰消失。改变电子受体及电子传递的强弱会对水-土界面附近砷代谢相关基因的表达及质子消耗造成影响。.本研究首次将WO3作为筛选剂应用于砷污染水稻土的筛选，发现高硫背景的祁阳水稻土在水-土界面存在较活跃的电子传递现象，通过微电极系统和微区孔隙水采样器研究了水-土界面电子传递的过程，及不同电子受体对土壤剖面砷形态转化的影响。本研究的方法、初步结果将为土壤砷等污染物的微区界面过程研究提供重要参考。.