基于光诱导化学蒸气发生-同位素稀释-电感耦合等离子质谱的元素多维信息测定方法

The multidimensional information of elements(amount,species information, and isotope ratio) are helpful for the understanding of the toxicology and bioavailability of elements, and the revealing of the migration and the transformation principle of elements in environment. Photo chemical vapor generation (PVG) can easily separate analytes from the troublesome sample matrixes and improve the sample introduction efficiency compared to the traditional pneumatic nebulization. Isotope dilution mass spectrometry (ID-MS) is considered to be a primary trace analysis method with high metrological quality. This proposal is aimed to establish a strategy for obtaining multidimensional information of elements at trace levels by PVG coupled with ID-inductively coupled plasma (ICP)-MS, and apply it for the amount determination, speciation analysis as well as isotope ratio analysis of elements such as Hg, Se, Fe, and Cd. The proposed strategy is green, sensitive, and highly accurate. By using double spike isotope dilution (DID)-PVG-multiple collector (MC)-ICP-MS, the concentration and isotope ratio of elements can be simultaneously obtained without complicated sample preparation processes; the potential contamination arising from sample treatment procedures is thus avoided. This method is characterized as simple, fast, and easy to automation. Taking advantageous of species-specific isotope dilution (SSID)-high performance liquid chromatography (HPLC)-PVG-quadrupole (Q) ICP-MS, the problems associated with analytes loss or non-quantitative extraction in the sample preparation and chromatographic separation processes are efficiently solved.

元素多维信息（含量、形态及同位素组成）可为元素的毒理学和生物可利用性研究，为寻找元素在环境中的迁移、转化规律提供有益的信息。光诱导化学蒸气发生（PVG）能使目标分析物与样品基体有效分离的同时提高样品的进样效率。同位素稀释-质谱技术（ID-MS）是国际公认的痕量分析基准方法。本项目拟建立PVG-ID-电感耦合离子体(ICP)-MS的元素多维信息测定技术，应用于汞、硒、铁和镉等元素多维信息的测定。该技术具有方法绿色、灵敏且准确度高等优点。基于双同位素稀释（DID）-PVG-多接收（MC）ICP-MS的元素含量及同位素组成测定技术能有效避免复杂的样品分离富集过程及其可能带来的样品污染，该方法简单、快速、易于自动化。基于元素形态特异性同位素稀释（SSID）-高效液相色谱（HPLC）-PVG-四级杆（Q）ICP-MS技术可有效解决样品准备过程和色谱分离过程中目标分析物非定量萃取、损失等问题。

准确获取元素的相关信息可为元素的毒理学、生物可给性研究，为进一步发现元素迁移、转化规律，为了解环境及生命体自身变化规律，为提出有效的污染物治理及疾病防治方案提供可靠的科学依据。本项目的主要内容是利用同位素稀释（ID）-光诱导化学蒸气发生（PVG）-电感耦合等离子体质谱（ICPMS）建立快速、准确、简单、灵敏及选择性好的元素分析新技术。主要完成的工作有：（1）发展新型PVG体系，建立基于过渡金属离子辅助-PVG的环境样品中痕量铅的分析技术和生物样品中铜的准确分析新方法。 (2) 探讨PVG反应机理，考察影响PVG效率各因素，有效解决了样品基体对元素PVG反应的抑制问题，建立了海水基体样品中痕量锑、砷的直接测定新技术；（3）利用PVG反应体系简单的特点，发展快速、简单的生物样品及化妆品中汞总量分析新技术；采用甲酸既作为样品前处理的溶解剂又作为PVG反应的还原剂，有效减少试剂的使用，降低样品污染及目标分析物损失的可能性。通过同位素稀释定量，有效校正样品基体对汞准确测定的影响。本项目的研究进一步拓展了PVG在复杂基体样品中痕量及超痕量物质的分析的应用。项目中对元素光化学还原机理的探讨有益于了解元素在环境中的光化学还原过程，发现元素在环境中的迁移、转化过程规律，对相关学科的研究具有积极的推动作用。