金属纳米颗粒的精细结构与其非线性光学响应的构效关系研究

The differences in metal nanoparticle material composition, structure and distribution will produce different nonlinear optical effects.But the exact mechanism is unclear. This is the main bottleneck for the application of such materials. This project proposes to explain the different reasons of nonlinear optical properties from the analysis of the local micro-structure of metal particles. From the micro-level study of metal nanoparticles, the project researches the influence of organization's evolution on the effect of nonlinear optical properties. The project is aimed at the problem of microstructure of metal nanoparticles associated with nonlinear optical effects. Using the vacuum ultraviolet spectrum of synchrotron radiation, high-resolution transmission electron microscopy, Z-scan technique and three-dimensional analysis, the project studies the growth mechanism of metal nanoparticles, fine grain structure, phase transition boundary ultramicroscopic structure, impurities and defects in generation and distribution. The project clarifies the growth mechanism and evolution of metal nanoparticles, clarifies nonlinear optical properties and critical to changing conditions of the metal nanoparticles in different wavelengths. From the atomic structure level, the project reveals the relationship between micro-structure of nanoparticles and nonlinear optical effects. In order to expand metal nanoparticle material for nonlinear optical applications, the project provides a theoretical foundation.

金属纳米颗粒材料的成分、结构和分布变化会导致非线性光学效应的巨大差异，但具体机制未明，这也是影响此类材料走向应用的瓶颈。本项目提出从分析金属颗粒的局域微结构的角度出发解释其非线性光学效应迥异的原因，从微观层面上揭示金属纳米颗粒组织的演变规律对非线性光学性能的影响。项目针对金属纳米颗粒的微观结构与非线性光学效应的关联问题，使用同步辐射光源的真空紫外光谱，结合高分辨透射电镜、Z－扫描技术和三维分析技术，对金属纳米颗粒的生长机理、颗粒精细结构特征、相变边界超显微构造、杂质和缺陷的产生和分布等进行研究，阐明金属纳米颗粒的生长机理和演变规律，明确金属纳米颗粒材料在不同波段的非线性光学响应机制和临界变化条件，从原子结构水平上揭示纳米颗粒的微结构与非线性光学效应的关联关系，为扩展金属纳米颗粒类材料在非线性光学方面的应用提供可靠理论依据。

本项目以MEVVA （金属蒸气蒸发弧）源离子注入法制备了浓度不同、元素不同的金属纳米颗粒以及少量不同掺杂配比的二元合金纳米颗粒。.在结合相关测试技术工作原理的基础上，综合运用紫外可见光谱、原子力显微镜、和同步辐射荧光XAFS研究了不同注入参数对掺杂材料的光学吸收、表面形貌和局域微观结构的影响。使用荧光XAFS测试数据所需的晶体结构数据库、FEFF计算以及IFEFFIT软件对实验结果进行处理和分析。通过上述测试与分析，得到了注入元素的振荡信号以及精细结构信息，包括近邻元素组成、配位数、原子间距等，并对其做了分析。.采用紫外可见荧光光谱和同步辐射真空紫外荧光光谱测试了掺杂材料的光学性质，分析了注入过程引入的缺陷及材料的能态结构变化。并且测量了纳米复合材料的超连续光谱，我们发现金属离子注入会提高基底材料的吸收率和非线性光学折射率。利用克尔透镜自相关技术测量了金属纳米复合材料在波长为800 nm处的非线性折射率系数，比较了不同纳米颗粒注入材料非线性折射系数的增强效果。.综合以上分析，我们发现了掺杂材料的局域微观结构与其光学性质的变化规律，从而为此类材料在半导体掺杂工艺中的生产应用提供了科学依据。