功能化离子液体构筑等离子体型光催化剂及其性能研究

利用可见光光催化剂降解环境中有机污染物的研究近年来成为人们关注的热点。本课题拟采用还原型离子液体修饰碳纳米管(CNTs)，实现CNTs表面单质Ag的可控合成，再运用氧化型离子液体[Cnmim]FeX4(X=Cl, Br, I)的刻蚀作用构筑具有核壳结构的Ag@AgX/CNTs等离子体型光催化剂。通过对两类离子液体阳离子的调变和筛选，实现Ag纳米颗粒在Ag@AgX/CNTs材料上的可控合成，确定两类功能化离子液体在材料合成过程中的作用规律。着重研究Ag@AgX/CNTs结构中不同组分、金属Ag的尺寸大小、分散性能、形貌特征及CNTs载体对局域表面等离子体效应的影响规律。通过催化剂的结构表征、光催化活性研究，总结Ag@AgX/CNTs光催化材料的结构、局域表面等离子体效应及其光催化活性之间的关系，归纳等离子体型光催化剂Ag@AgX/CNTs的作用机理。

针对水环境中难降解有机污染物，以宽光谱响应、高量子效率的光催化材料设计与开发为主线，设计和制备了用于可见光光催化降解的光催化材料20余种，包括含Ag的等离子体型光催化材料、AgX复合材料、g-C3N4杂化材料及Ag系列复合氧化物材料。本项目主要通过引入贵金属等离子体共振效应、表面形成物理异质结结构等方式增强光生载流子的分离效率及光的利用率，达到提升光催化性能的目的。主要包含以下工作：(1) 利用制备的功能化离子液体，控制合成Ag/AgX等离子体型光催化材料、AgX及卤化氧铋等结构相异、性能不同的光催化材料，实现其结构、光催化性质的调控。通过调控离子液体的类型、含量，增强了单质Ag的等离子体共振效应，从而达到提升催化剂光催化降解性能的目的。(2) 合成并筛选出了具有高能效、高活性的AgX、等离子体型Ag/AgX复合光催化材料，实现高效降解环境有毒有害有机污染物。为进一步提升AgX、Ag/AgX基体催化剂的性能，尝试通过耦合、复合、杂化等方式形成二元或三元复合材料，在各个组分协同作用下，迅速提升其光催化降解性能，并探究了光催化降解机理。筛选出了Ag/AgBr/CNT、Ag/AgBr/g-C3N4、Ag/AgCl/ZnO、AgBr/g-C3N4、AgI/g-C3N4、AgBr/BiPO4等复合异质结光催化材料，通过多种表征方法对其结构进行了系统分析研究。上述合成的材料均能够有效降解甲基橙或罗丹明B等有机染料，并能够高效、快速的去除，其去除率达到95%以上。(3) 以环境友好型CNT、g-C3N4为基材，合成廉价、高稳定性、高活性、可见光响应的复合光催化材料。运用共沉淀、煅烧等方法制备了CNT/Ag3PO4、CeO2/g-C3N4、a-Fe2O3/g-C3N4、WO3/g-C3N4、CNT/g-C3N4，取得了特征环境污染物的高效光催化降解。(4) 合成了具有较高光催化降解性能的Ag系列的复合光催化材料，并对其环境降解行为、本身结构和效果之间的关系、稳定性、光催化机理进行了分析。主要制备了AgI/Ag3PO4、AgBr/AgNbO3、GO/Ag3PO4、GO/Ag2CO3、AgBr/Ag2CO3等复合材料。上述合成的高活性、窄禁带光催化材料，对环境有机污染物的治理具有一定的现实意义。