基于磷酸盐/石墨烯复杂结构的柔性平面微型超级电容器研究

Flexible in-plane micro-supercapacitors are important on-chip micro-power sources for miniaturized electronic devices. To improve the power and energy densities of the current micro-supercapacitors and further optimize their performance, this project aims to develop a method for the fabrication of onion-like metal phosphates/graphene composites. By levering the advantage the thermal-decomposing process in solution, it is expected to realize the precise control over the microstructures of the nanocomposites, such as the composition, size, morphology and porosity. It would be of great significance for the fundamental understanding about the novel functional nanomaterials by revealing the growth mechanism of the onion-like structures. What’s more, constructing efficient structure-performance relationship would be beneficial to guide future design of the future electrode materials. Successful implementation of this project will not only be of remarkable scientific significance, but also promote further development of the flexible electronics in China.

柔性平面超级电容器作为一种新型微型储能器件，对未来柔性电子产品发展至关重要。针对目前平面电容器功率和能量密度较低的问题，本项目拟采用洋葱状磷酸盐/石墨烯纳米复合物作为柔性可穿戴平面微电容器的新型电极材料，通过改善该复合物微观结构实现电极材料以及器件性能的优化。在此，我们拟采用油相生长体系实现对复合物的微观结构的精确调控，重点研究各生长条件 （温度，表面活性剂，金属有机络合物等）对产物微观结构的影响，明晰不同条件下产物的生长机理。并进一步通过膜转移和激光直写技术实现平面微电极的设计和柔性微型超级电容器原型的制备。结合材料和电化学表征以及器件测试结果，建立材料结构与电化学性能的构效关系和相关增效机制。本项目的成功实现不仅可以更好地指导未来柔性储能器件的设计与制备，同时也将丰富分子层面上新型功能材料基础与原理以及结构控制的理解，具有重要的科学意义。

超级电容器的电化学性能很大程度上由电极材料决定,其中石墨烯基材料作为一种理想的超级电容器用电极材料,存在易堆积造成比容量低的问题。针对此问题，本项目运用高速升温的方法，合成出海绵状石墨烯材料，该材料极大提升了超级电容器的整体性能。超级电容器性能结果表明较厚薄膜电极的还原效率较低，离子转移缓慢和内阻较高，而较薄frGO_1电极在10A g-1的高电流密度下循环1000次依然有大于90.8%的容量保持率，展现出优异的循环稳定性能。此外，在此工作的基础上，利用引入MnO改性策略，开发出了石墨烯/MnO电极材料，该材料极大的提升了超级电容器的潜在应用价值。组装的frGO//6M6G非对称纽扣电池在连续进行4000次快速充/放电后，仍可保持75%的原始电容，并且库仑效率稳定在约98.7%。本项目发表SCI论文32篇，其中影响因子>10.0的论文12篇，培养研究生4名，圆满完成了研究任务，达到了预期成果考核指标要求。