应用于核医学成像Tof-PET系统的新型快衰减闪烁体Pr:LuAG中的结构缺陷研究

Pr:LuAG(Lu3Al5O12)具有密度高（6.7g/cm3），衰减时间快(~20ns)，能量分辨率高(5%@662KeV)等优势，是当前新型闪烁材料研究的热点，被认为是Ce:LSO（Lu2SiO5）的有力竞争者，有望在新一代核医学成像Tof-PET仪器上得到应用。然而，由其内部结构缺陷引起的光产额损失，衰减慢分量等问题，成为该材料的实用化的瓶颈，也是当前闪烁材料中的普遍问题。本项目计划以Pr:LuAG中的结构缺陷反位置缺陷和晶界为研究对象。采用制备工艺条件调控组分、化学计量比和晶界结构，结合先进的同步辐射EXAFS，热释光谱，晶界三维成像等微结构分析方法，进行反位置缺陷、晶界等的产生、存在、演化规律的研究，查明结构缺陷对光传输，尤其是对光产额和闪烁衰减慢分量的影响机制，查明反位置缺陷与晶界的谱学特征，建立他们与制备工艺的联系，最终获得高性能可实用的闪烁陶瓷。

新一代核医学成像Tof-PET用备选材料要求具有密度高，衰减时间快，能量分辨率高等性能优势，Pr:LuAG闪烁陶瓷具有制备温度低，热学和力学性能优异等优势，是理想体系之一。本项目研究了Pr:LuAG的关键制备技术、器件成像和闪烁发光机理等，取得了一系列重要进展。重点研究了Pr:LuAG的内部缺陷：反位置缺陷和晶界。研究发现陶瓷由于制备温度较低，较好的避免了单晶中的反位置缺陷问题，内部原子级缺陷（Si4+, Mg2+, 氧空位等）是引起光产额损失和衰减慢分量的重要原因。采用制备工艺条件调控组分、化学计量比，结合热释光谱，激光共聚焦显微技术晶界研究等微结构分析方法，对原子缺陷的产生、存在、演化规律的进行研究，根据研究结果调控组分和制备工艺，获得了高光输出快衰减的Pr:LuAG陶瓷，设计制备了新型Ce, Mg:LuAG闪烁陶瓷，获得了高达~21900 ph/MeV的闪烁光产额，这是目前国际上文献报道的LuAG闪烁陶瓷光产额的最高值，也是国内首次实现陶瓷的光产额高于相应的单晶。进一步采用陶瓷闪烁体制备的成像阵列（1.9*1.9*1.0mm3）组装探测器模块，实现二维散点图成像，所成散点图清晰可辨。经过平台测试，相同耦合条件下成像质量优于商用BGO (Bi4Ge3O12) 单晶，为闪烁陶瓷在PET级别核医学成像的应用提供了实验依据。