暂态对电极生物膜产电的调控及作用机制研究

Bioelectrochemical system (BES), which applies microorganisms as catalysts, can be used to convert chemical energy stored in wastewater to electrical energy. To improve the performance of power generation and organic removal of BES, the process of electrode biofilm in transient state and its mechanism will be studied in this project. This transient state will be achieved by the circuit and electrode design, and the operating parameters will also be optimized. The mass transfer characteristics on the two interfaces of the biofilm will be investigated as the short-term mechanism. While the activities and other characters of the electrode biofilms in steady and transient state will be compared as the long-term mechanism. The circuit analysis and the electrode biofilm model will be performed to clarify the advantage of the transient state. Some functions based on the transient state will also be developed.

生物电化学系统（BES）是一种微生物参与的能量转换装置，它能将污水中的化学能转换成电能。项目以提高BES系统产电和有机物高效去除为目标，考察暂态条件下电极生物膜产电特性及作用机制。通过电路和电极的设计实现暂态过程，并对其参数加以优化。研究短期暂态运行对界面物质传递（生物膜/溶液界面传质以及电极/生物膜界面电荷传导）作用机制。同时考察长期暂态运行对电极生物膜的电化学活性、电荷输送特性及相关微生物学特性的长期作用机制。利用电路分析和电极生物膜传质-反应-传导模型阐明暂态过程对电极生物膜过程的促进机理。在此基础上，利用电极生物膜暂态过程提高其产电与污水处理性能，并提高电极生物膜生物传感器灵敏度，扩展其应用领域。

项目围绕电极生物膜暂态过程开展研究，设计三种不同电路：交替充放电模式（ACD）、间歇充电模式（IC）和固定外阻模式（R），比较发现暂态模式（ACD和IC）能获得更高的电流密度，同时阳极有机物降解和阴极硝酸盐都显著优于传统稳态模式（R）。暂态模式在低浓度基质（有机物或硝酸盐）或传质受限时优势更明显。两种暂态操作模式中ACD性能更优。将纳米二氧化锰通过电沉积修饰在MFC阳极，MFC最大功率密度提升25%，MnO2提升电极生物膜传递。在此基础上，利用还原型氧化石墨烯（rGO）和MnO2同时修饰MFC阳极，提高电极表面积，增加导电性的同时，有利于生物附着，最大功率密度提升154%。将设计的赝电容阳极型MFC在暂态条件下运行，进一步提升MFC产电性能。系统研究影响暂态运行效果的各种参数，最佳占空比在67%~95%，暂态操作频率越高，其性能越好。暂态的优势在外电阻较小或者长期运行时，优势更显著。暂态的优势在于减小MFC表观内阻，提高传质。最后，将暂态调控用于提升微生物电化学传感器灵敏度。微生物电化学传感器的主要挑战之一是其相对较低的灵敏度，课题组将暂态操作模式用于微生物电化学传感器，可提高对三类常规污染物（有机物，酸性及重金属）监测的灵敏度247%。通过实验数据及等效电路验证，发现暂态模式中的信号指标Uon适用于有机物检测；而Uoff适用于毒性物质监测。