基于金属-植物多酚配合物功能材料及其清除细菌生物膜的研究

Bacterial biofilm is the main cause of bacterial contamination. In order to remove bacterial biofilms, inspired by biomass (plant polyphenols), the natural plant polyphenols and diverse metal salts were employed to prepare a series of metal-plant polyphenols networks (MPNs) as the precursor of hybrid materials. Through the high- temperature carbonization, metal oxide-carbon (MPN-C) hybrid materials with adjustable crystal and controllable composition were prepared. In the MPN-C, the metal oxides as the active center were uniform distributed on the carbon skeleton. The influence of the crystal shape and carbon skeleton structure of MPN-C for in-activating bacteria and removing bacterial biofilms was systematically investigated. The project has great research value and application potential in the field of bacterial inactivation and bacterial biofilm removal. Meanwhile, the project can promote the design and application of functional materials based on the biomass and metal ion complexes.

细菌生物膜是细菌污染难以根除的主要原因。为了清除细菌生物膜，本项目从天然生物质（植物多酚）出发，利用植物多酚易与金属配位络合的优势，充分发挥金属盐多样性特点，制备系列金属-植物多酚配合物。将其作为杂化材料前驱体，通过高温碳化法，制备晶型可调、组分可控的金属氧化物-碳杂化材料。以金属氧化物为活性中心，碳骨架为载体，实现金属氧化物在碳材料的均匀分布，系统研究杂化材料的晶型与碳骨架的结构对灭活细菌、清除细菌生物膜的影响。本项目基于金属-植物多酚配合物在细菌灭活、细菌生物膜清除领域有很大的研究价值与应用潜力，且可推动基于生物质与金属离子配合物在功能材料上的设计与应用。

细菌污染是当前社会面临的一项重要难题。本项目研究了金属-多酚的相互作用，以及基于金属-多酚相互作用制备的材料的染料降解性能，细菌杀灭性能，以及对细菌代谢导致的人体不良反应进行了探索，包括细菌细胞壁产物内毒素的清除，以及细菌入侵导致的氧化应激进行了清除。本项目将天然多酚(TA)附着在单分散二氧化硅核表面，并与金属离子(Fe3+)配合形成稳定的MPN涂层。通过三步反应，将光增强的抗菌、抗氧化和抗炎功能整合到双功能纳米药物中。无论有无NIR辐照，MSN和TA-MSN对S. aureus和E. coli的杀菌作用都是有限的。而药物在25μg/mL和12.5μg/mL时对S. aureus（54.8 %）和E. coli（63.7 %）均表现出一定的杀菌能力;而NIR辐照对S. aureus和E. coli的杀菌率分别提高到69.8%和83.7%。当纳米药物浓度增加到50μg/mL时，其杀菌率接近100 %，表明纳米药物具有较强的体外抑菌活性。同时，还重点关注了铁与金属多酚丹宁酸的纳米功能材料的制备。通过系统调节与优化反应pH值、投料比例、反应时间，我们成功制备了纳米花状的金属氧化物-多酚复合体系。系统探究与表征了该杂化材料的物相结构以及金属氧化物的分布。通过XRD表征发现，在该条件下制备的复合材料中的金属氧化物是四氧化三体（Fe3O4）颗粒，并且通过TEM测试证实了其在复合物中的均匀分布。细菌细胞壁产物内毒素快速大量积累，会引发过度炎症反应、氧化应激、和器官功能障碍，以及脓毒症休克、多器官功能障碍综合征。针对此难题,我们提出构建具有内毒素吸附和氧化应激缓解级联功能的多层微球，作为脓毒症血液灌流治疗的替代吸附剂，微球表现出了良好的内毒素吸附能力。对内毒素的吸附量达到455.3 EU/g。微球的内毒素吸附量在120 min时逐渐达到最大值。内毒素的吸附动力学符合二级动力学，达到吸附平衡的内毒素吸附量qe可达476.19 EU/g。共发表论文8篇，包含7篇高水平研究性论文，以及一篇中文综述，其中五篇为第一标注，培养研究生三名，其中博士生一名，硕士生两名。