四唑类多氮化合物的压力效应研究

Nitrogen-rich compounds constitute a unique class of green energetic materials with high-energy density. In practical the instability of these compounds is the main threshold of its application in military and industry. The high energy density and low sensitivity of nitrogen-rich compound can only be tested during the explosive moment or simulation, which is a complicated physic and chemical reaction including dynamic and kinetic temperature/pressure process. Hydrostatic pressure can be employed and actually was generally applied to study the structural stability and chemical unit decomposition scenario to simulate the explosive process. In this proposal, different geometric tetrazole with various amino-/nitro-configurations will be systemically studied at ambient pressure and under high pressure by using in-situ synchrotron X-ray diffraction, Raman/IR spectra and laser heating. The importance of chemical bond breaking, restructuring and phase transition will be focused and demonstrated. More specifically, the fundamental mechanism and general rules of the performance of high energy materials will be explored and theoretical modes will be built up in the purpose of finding potential pathway of practical application.

多氮化合物是一种具有高能量密度的绿色含能材料，制约多氮高能化合物应用的主要因素是其在高张力下的不稳定性。预制备出高能量密度、低感度的多氮化合物含能材料，必须系统研究和发现多氮化合物爆炸瞬时的分解过程，而这一过程涉及的温度压力热量等大量的参数使直接模拟该过程的难度和实际操作非常困难。通过借助静态压力研究平衡态下多氮化合物结构的变化以及多氮结构单元与化学键的分解方式与稳定性，是开展多氮含能材料研究的重要手段之一。.本项目拟以具有不同四唑氮杂环与官能团的四唑类多氮化合物为研究底物，利用金刚石压砧高压产生装置、结合原位高压X射线、光谱、高压激光加热等手段并辅以理论计算，系统研究压力下多氮含能材料重要化学键的断裂、重组机制以及结构相变过程，为建立多氮化合物分解过程的提供可行物理模型，探索高能量密度、低感度的结构单元与组合方式，进而为设计和合成新型高能量、低感度的多氮含能材料提供关键实验参数和科学依据

多氮化合物是一种具有高能量密度的绿色含能材料，通过借助静态压力研究平衡态下多氮化合物结构的变化以及多氮结构单元与化学键的分解方式与稳定，是开展多氮含能材料研究的重要手段之一。本项目利用超高压产生装置和高压X射线、中子衍射、拉曼光谱、红外光谱、理论模拟等手段，顺利完成了含有四唑母体环多氮结构及不同官能团氨基组合方式的四唑、5-氨基四唑与1,5-二氨基四唑三种多氮化合物的设计与纯化合成；得到了在40 GPa以内高压条件下，三种多氮化合物与两种常规氮杂环含能材料（HMX与CL-20）的物质结构演变规律和相变过程、光谱学的变化过程；阐明了四唑环，N-N单键，氢键等重要化学键官能团的演变、断裂与聚合过程，表明环状结构和氢键均有利于提高多氮化合物的稳定性，这为指导设计和合成新型高能量、低感度的多氮化合物含能材料提供了新的研究思路。通过以上研究，发表科学论文5篇，申请国防专利4项，培养硕士1名。