电场驱动的锂离子可逆掺杂调控二氧化钒相变及其原位同步辐射研究

Vanadium dioxide (VO2) is a strongly correlated material that displays a temperature-driven metal-to-insulator transition at 340K. Recently, ionic liquid gating, which applies as a field-effect transistor (FET) , has been shown to induce an electrically conducting phase thin VO2 films at low temperature, though the physical process behind are still unclear. Here, this project intends to propose a new gating design based on VO2 thin film grown on Lithium solid electrolyte substrate, which allows for in situ studies of gate-induced transition process of VO2 in vacuum. The discipline of energy band, electric state and local structure changes in VO2 transition will be deeply investigated via in situ synchrotron radiation ARPES and X-ray absorption spectrums. Combining with the DFT calculation, the model of lithium doping by field effect and its influence on VO2 transition can be established for the future design of highly efficient electrochromic windows.

二氧化钒(V02)是一种典型的强关联过渡金属氧化物，在340K临界温度处会发生可逆金属-绝缘相变。最近，研究者们利用离子液体在V02表面构筑场效应晶体管（FET）结构来施加电场，实现了其室温相变的调制，但其内在物理机制还不清楚。本课题计划在固体电解质表面生长VO2晶态薄膜，通过FET结构施加偏压实现其相变过程的连续调控，同时将此器件直接放置于超高真空环境下，利用同步辐射角分辨光电子能谱和X射线吸收谱技术原位研究相变过程中的能带，电子态以及局域结构的变化，从微观上阐明其构效关系，同时结合第一性原理计算，揭示相变调控过程的物理机制，为今后制作基于VO2的高性能电致变色窗提供实验基础和理论指导。

二氧化钒(V02)是一种典型的强关联过渡金属氧化物，在340K临界温度处会发生可逆金属-绝缘相变。本项目主要围绕VO2薄膜的相变调控以及相变机理的探索展开研究。在项目中，我们创新性提出了以水为温和的氧化剂，利用湿法氧化制备了高质量晶圆级的VO2薄膜。同时采用三端场效应管(FET)结构，利用含锂电解液作为电介质, 通过施加不同的栅极电压可以控制锂原子进入/脱出VO2晶格，实现了室温下的可逆相变，并发现其调控效果具有显著的晶面依赖效应。此外利用固态电解质在室温下外加偏压实现了VO2薄膜的多态相变过程，并实现了基于VO2薄膜的超高性能电控智能窗。结合同步辐射光电子谱和软X射线吸收谱技术，深入研究了Li+和H+掺杂导致的物相和原子结构/电子结构的改变，结合第一性原理计算结果，阐明电子掺杂调控相变行为的物理机制。本课题提出的VO2相变调控方法和内在机制不仅丰富了VO2相变调控的研究，而且有望推动VO2器件应用。