质子型离子液体的分解温度与结构关系及其回收研究

分解温度决定了离子液体使用温度的上限，是决定其实际应用和工业化进程的重要因素之一。但是，目前关于离子液体的分解温度与结构关系的研究仅仅局限于定性研究，关于两者之间的定联关系的研究还很少。因此，本项目拟以易制备、成本低、具有良好工业应用前景的质子型离子液体，特别是简单铵型离子液体的结构与分解温度的定量关系为研究对象，结合基团贡献法和量子化学计算方法，计算得到分解反应的反应焓和反应熵，利用分解反应时吉布斯自由能变化为零，建立起质子型离子液体分解温度与结构的定量关系，实现质子型离子液体分解温度的预测；在此基础上，设计合成分解温度适中的可回收铵型离子液体，作为溶剂和催化剂应用于水解反应的研究中，利用质子型离子液体高温下发生质子转移反应时生成中性分子的特点进行废离子液体的分离，达到回收和再生质子型离子液体的目的。从而为新型质子型离子液体的设计及离子液体的规模化应用做出一些贡献。

本项目以易制备、成本低、具有良好工业应用前景的质子型离子液体为研究对象，结合实验、谱学、理论计算等方法，较系统地研究了质子型离子液体结构与分解温度之间的关系。设计合成了不同结构的质子型离子液体，考察了阴阳离子结构、碱性、取代基等结构变化对分解温度的影响，表明随着离子液体碱性的增强，离子液体的分解温度逐渐下降；采用质谱和红外光谱技术，研究了质子型离子液体的气态和液态结构；结合量子化学计算和基团贡献法，计算得到了质子型离子液体分解时的反应焓和反应熵，并利用分解时吉布斯自由能为零，建立了质子型离子液体结构与分解温度的定量关系，实现了质子型离子液体分解温度的预测；在此基础上，我们设计合成了分解温度适宜的可回收离子液体，应用于水解反应和酸性气体分离中，实现了质子型离子液体的分离、回收和反复循环使用。这些研究为质子型离子液体的结构设计提供了较好的参考依据，对于离子液体的规模化应用具有较重要的价值。本项目在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Chem. Commun.等杂志上发表SCI论文10篇，申请国家发明专利4项，获授权3项，培养研究生7名。