用于CO2捕集的碱性离子液体的结构设计及其调控规律研究

离子液体的独特性质为发展捕集CO2的新方法提供了很好的机会。本项目主要针对目前离子液体化学法捕集CO2普遍存在的吸收焓高、吸收速率慢的问题，设计合成不同种类碱性可调的阴离子功能化离子液体，应用于CO2的化学吸收中。通过离子液体阴离子的碱性、取代基等，来调控CO2的吸收容量和吸收焓，通过离子液体体系氢键网络结构的消除，来实现CO2的快速吸收。结合气液平衡实验、量子化学计算和在线红外等手段，研究离子液体碱性、推拉电子取代基、链长等因素对CO2吸收的影响，建立离子液体结构和CO2的吸收容量、吸收焓之间的定量联系，了解其调控CO2吸收行为的机制；研究离子液体结构与吸收过程离子液体粘度变化的关系。在此基础上，设计合成几种CO2吸收容量高、吸收焓低的碱性离子液体应用于CO2的捕集中，实现其等摩尔、低能耗、快速和可逆的捕集。从而为新型碱性离子液体的分子设计及其在CO2捕集中的工业应用做出一些贡献。

本项目主要针对目前功能化离子液体捕集CO2中普遍存在的吸收容量低、吸收焓高、吸收速率慢等问题，设计合成了许多不同种类的碱性可调的阴离子功能化离子液体，应用于CO2的化学吸收中。考察了离子液体的碱性、取代基等结构变化对CO2吸收行为的影响，发现通过调控离子液体的碱性、取代基等可以定量调节CO2的吸收容量和吸收焓，来平衡两者的矛盾关系。结合气液平衡实验、量子化学计算和谱学等研究手段，研究了这些碱性离子液体调控CO2吸收行为的作用机制，建立了离子液体碱性和CO2的吸收容量、吸收焓之间的定量关系。在离子液体的CO2捕集中，提出了碱性调控、取代基调控、熵调控、双重调控和多位点协同作用等策略，大幅度改善了离子液体的CO2捕集性能。此外，通过非胺阴离子的结构设计，消除了离子液体的氢键网络结构，避免了吸收CO2过程中粘度的剧烈增加，实现了CO2的快速吸收。这些研究的开展，为碱性离子液体的结构设计提供了很好的参考，对离子液体捕集CO2的工业应用具有较重要的价值。本项目已在Angew. Chem. Int. Ed., AIChE J., Chem. Commun.等杂志上发表SCI论文13篇，获授权国家发明专利6项，培养研究生8名。由于项目负责人在离子液体方面取得的突出成绩，2013年获得国家自然科学基金优秀青年基金项目资助，2014年获得中国科协求是杰出青年成果转化奖。