双重三维多孔结构过渡金属氧化物负极的构建及相关机理研究

本项目基于合理的材料设计理念，构建具有双重三维多孔结构的高性能过渡金属氧化物负极。通过脉冲电沉积制备孔径可控的三维多孔基体，在基体表面制备具有纳米多孔结构的过渡金属氧化物活性层，并对三维多孔基体/活性层间界面层的组成、结构进行调控。阐明双重三维多孔结构过渡金属氧化物负极的微观、宏观结构与电极输出性能关联方面的基础问题：1、三维多孔基体及活性层微观、宏观结构的调控及调控机制的研究；2、通过电化学分析联合形貌表征技术，阐明三维多孔结构参数影响材料性能的动力学规律、基体/活性层间界面层化学键及其结构演变对电极性能的作用机制；3、通过多维多尺度数学模拟联合电化学分析，阐明三维多孔结构参数对电极性能的影响机制，构建高性能锂离子电池体系。双重三维多孔结构过渡金属氧化物负极是我们成功制备的一种新型负极材料，对其作用机制的深入研究，可为高比容量负极由二维平面结构向三维多孔结构的发展提供理论依据和实验基础。

高容量电极材料和高效离子、电子传输的电极结构是提高锂离子电池性能的重要手段，将二者有效结合必将推动锂离子电池技术的进步。本项目首先对电沉积制备三维多孔集流体的关键沉积工艺参数进行了选择和优化，并成功地制备出了一系列高孔隙率、孔径可控的电极用三维多孔集流体；以三维多孔集流体为基体，通过采用电沉积-热氧化、电沉积-化学氧化、电沉积-热分解等合成路线在多孔基体表面成功制备出纳米多孔结构的NiO、Co3O4等过渡金属氧化物活性层，从而成功构建出具有双重三维多孔结构的过渡金属氧化物高性能负极，这种电极结构明显改善了过渡金属氧化物负极材料的电子、离子转移动力学性能并维持电极结构的稳定性，进而显著提高电极的电化学输出性能，实验证明这种先进的电极结构具有一定的普适性，我们已经将此类电极结构移植到金属锡等其它电池活性物质上，并取得了明显的效果；在上述研究的基础上，首次提出多孔基体/过渡金属氧化物活性层间界面层概念，并实现了界面层的构建，发现活性物质/集流体间有效界面层的存在能够提高基体与活性物质间的相容性以及电子转移等动力学性能，对提高过渡金属氧化物负极材料的倍率性能和循环稳定性具有重要作用；建立了三维多孔结构电极的内部电流、电势分布数学模型，对三维多孔电极的设计和构建提供指导。双重三维多孔结构过渡金属氧化物负极是我们成功制备的一种新型负极材料，对其作用机制的深入研究，可为高比容量负极由二维平面结构向三维多孔结构的发展提供理论依据和实验基础。