基于金属氧化物多孔结构纳米反应器的构建、性能及其应用研究

以功能为导向，对材料进行结构形貌设计和可控合成是获得性能优异的功能材料的有效途径。将催化剂封装在纳米孔道结构框架中，利用纳米孔道的空间限阈和电子效应，以提高催化剂的催化活性、选择性和稳定性，是设计和发展高活性、高选择性和高稳定性的新型催化材料的新思路和新方法。本课题拟利用金属氧化物多孔结构封装催化剂构建纳米反应器，将金属氧化物自身的催化作用和助催化作用等物理化学特质与纳米孔道的空间限阈效应结合在一起，以期得到更好的协同催化效果。并利用一氧化碳以及小分子烷烃、烯烃、芳烃等易挥发有机物的氧化反应等重要且常见的催化反应类型对所构建的纳米反应器的催化性质进行研究，从理论结合实验的角度对纳米反应器体系中主客体化学的作用机理和空间限阈效应影响催化效果的实质进行系统地探索和研究。

本课题以功能导向为目标，对材料进行结构形貌设计和可控合成以获得性能优异的功能催化材料。课题基于金属氧化物多孔材料，设计新型结构催化材料，探索特色制备技术，有效调控金属氧化物的微观结构和理化性质，构建新型纳米反应器，明晰材料的催化性质，结构与性质之间的关联，以获得高效催化材料。围绕着金属氧化物多孔材料的制备技术，及材料的组成结构等微观结构与其催化性能之间的关联等重要的科学问题展开深入研究，创新性成果主要体现在新型金属氧化物多孔材料的制备及特色孔道结构的控制与调变、催化材料的组成结构与催化性能的构效关系及反应机理的深入探索、催化材料表面优化技术等三个方面。.1）金属氧化物多孔结构的形貌控制合成方法：发展了LaAlO3空心球和系列La2O3-Al2O3复合氧化物多孔材料的制备方法；CeO2-MOX(M=Si, Al, Ti)系列复合氧化物空心结构的制备和其形成机理的深入研究，明晰了物质的成核和生长过程、表面活性剂的作用、配体和添加剂等参数对材料形貌结构的影响。.2）基于CO催化氧化反应，深入研究了催化材料的组成结构等微观结构与其催化性能的构效关系，系统研究了不同结构的NiO纳米材料（纳米片，纳米颗粒，纳米花等）的催化CO氧化的性能；构建了具有良好催化CO氧化活性和稳定性的Ag/La2O3-Al2O3纳米催化剂，实现了Ag纳米粒子在La2O3-Al2O3孔道内的原位生长。.3) 发展了一种新型的催化材料表面优化技术，利用小分子与催化材料表面的耦合作用，对材料的表面结构进行优化，利用CO小分子在CeO2纳米晶表面的选择性吸附成功制备了暴露有高活性(100)晶面的CeO2纳米立方块，为金属氧化物催化材料的设计制备和结构调控提供了新思路。.以第一作者或通讯作者身份在chemical communications, Langmuir等期刊上共发表有本项目标注的SCI论文九篇，申请国家发明专利三项，课题研究得到了一些相关的创新性成果，相关理论研究及实践探索已基本实现既定的科学目标。