溶解性有机质对水铁矿形成转化及其固砷能力的影响

Dissolved organic matter (DOM) and iron oxides play an important role in the species, migration and transformation of arsenic in natural environment. Ferrihydrite is the first precipitation product in the process of Fe3+ hydrolysis, which is easily converted into iron oxides with high crystallinity and stability. During the process of the transformation of ferrihydrite, the arsenic immobilized by iron minerals may be rereleased into the liquid phase. DOM not only directly affects the adsorption and desorption behaviors of arsenic on ferrihydrite, but also affects the structures and surface activity of ferrihydrite, as well as the structural transformation of ferrihydrite, and further impacts the migration and transformation of arsenic on the surface of iron oxides. This project will focus on (1) the effect of different components of dissolved organic matter (such as, humic acid, fulvic acid, humin, complicated natural dissolved organic matter) on the change of the surface structures and surface activity of ferrihydrite and its arsenic adsorption/desorption properties; (2) the change of chemical species and the interface exchange behavior of the arsenic immobilized by ferrihydrite during the transformation process of ferrihydrite under the DOM‒ferrihydrite‒As coexistence system. The purpose is to reveal the role of different components of DOM in the species, migration and transformation of arsenic during the formation and transformation of iron minerals. This project will help to understand the role of DOM in the formation mechanism of arsenic pollution in soil and water environment, and provide theoretical evidence for establishing corresponding regulation and remediation methods.

溶解性有机质（DOM）和铁氧化物对砷在自然环境中的形态、迁移和转化起着重要的作用。水铁矿是Fe3+离子水解过程最先出现的沉淀产物，易转化成具有较高结晶度和稳定性的铁氧化物。在水铁矿的转化过程中，被铁矿物固定的砷有可能会重新释放到液相中。DOM不仅会直接影响砷在水铁矿上的吸附/解吸行为，还会影响水铁矿的结构和表面活性，以及水铁矿的结构转化，进而影响到砷在铁氧化物表面的迁移和转化。本项目拟开展：（1）不同组分的DOM（如腐殖酸、富里酸、胡敏素、天然溶解性有机质等）对水铁矿结构和表面活性及其对砷的吸附和解吸性能的影响；（2）被水铁矿固定的砷在DOM-水铁矿-As共存体系水铁矿转化过程中的化学形态变化和界面交换行为，揭示不同组分的DOM对砷在铁矿物形成转化过程中的形态、迁移和转化中的作用。问题的解决有助于理解和认识DOM在水土环境砷污染的形成机制中的作用，为建立相应的调控和修复方法提供理论依据。

溶解性有机质是自然水土环境中的重要组成部分，不仅会直接影响到砷在水铁矿上的吸附/解吸行为，还会影响到水铁矿的结构和表面活性。然而，溶解性有机质对水铁矿的晶体结构转化及吸附态砷的固-液界面再分配问题还没有清晰的认识。因此，本项目围绕溶解性有机质对水铁矿的固砷能力影响为中心，（1）揭示了不同种类的溶解性有机酸对砷酸在水铁矿上吸附行为具有不同的影响，酸性条件下有机酸使水铁矿发生溶解而非竞争吸附是导致水铁矿固砷能力降低的主要原因；（2）研究了腐殖酸-水铁矿共沉淀复合物对砷酸和亚砷酸吸附行为，以及腐殖酸-水铁矿共沉淀-吸附态砷三元复合物在水体中的水铁矿晶体转化以及砷的再分配问题，结果表明在有机酸的浓度或砷的浓度较低时，有机酸对水铁矿的固砷能力影响不大，在有机酸浓度较高时，有机酸会促进砷酸的吸附，而对于亚砷酸，短时间内（30天）也会促进亚砷酸的固定，但长时间（210天）可能会导致更多的亚砷酸的释放。这些研究结果表明某些文献可能错估了有机酸在水铁矿固砷能力的作用。此外，还研究了水铁矿-氢氧化镧复合物对水体中砷和磷的去除及机制。在项目的支持下，共有2名博士生，1名硕士生毕业，共发表SCI论文6篇，授权发明专利1项。