溶解性有机质对典型有机污染物土壤界面过程的影响机制

Effects of dissolved organic matter (DOM) on the interfacial processes of organic pollutants in soils have been one of the hottest topics in the field of soil environmental chemistry. Due to the complex composition and structure of DOM and soils, the knowledge on the effects of DOM on the soil micro-interfacial processes of organic pollutants is to be further investigated, and the work on the effects of DOM on the secondary release and subsequent transport of organic pollutants in polluted soils is still scarce. Using state-of-the-art analytical techniques, here we propose to study the effects of DOM on the sorption, desorption, release and transport of typical organic pollutants in soil interfaces at the molecular or micron-nanometer scale based on the following characterization: soil interfacial solution chemistry, solid-phase soil interfacial properties, and organic pollutant properties. Particularly, the effects of DOM on the secondary release and cotransport of organic pollutants in polluted soils will be investigated detailedly. In addition, the relationship between the interfacial process of organic pollutants in the presence of different DOM and the bioavailability of the pollutants will be discussed. Based on the above information, the key factors controlling the effects of DOM on the interfacial processes of the organic pollutants will be elucidated. The research results will be of great help to improve our understanding on the mechanisms of organic pollutants in soil environments and thus provide scientific support for the control and remediation of organic polluted soils.

溶解性有机质（DOM）对有机污染物的土壤界面过程的影响作用一直是土壤环境化学领域关注的热点问题之一。受限于DOM及土壤复杂组成和结构，关于DOM对有机污染物在土壤界面上反应过程的影响机制的认识仍有待深入，DOM对于污染土壤有机污染物二次释放及迁移的影响研究还很有限。本项目拟应用先进分析技术从土壤界面溶液化学性质、固相界面性质及有机污染物性质三方面入手，从分子水平、微纳米尺度研究不同来源DOM对典型有机污染在土壤界面吸附解吸、释放迁移等反应过程的影响机制；重点搞清DOM对污染土壤中有机污染物二次释放、携带迁移等过程的影响特征；探讨DOM对有机污染物界面过程的影响作用与污染物生物有效性的关系；解析相关影响作用的关键控制因素。本项目研究结果将提升我们对有机污染物环境界面过程微观机制的认识，为有机污染土壤的调控和修复提供重要科学依据。

在分子水平认识溶解性有机质（DOM）对典型有机污染物土壤界面反应过程的影响特征，侧重实际污染土壤中DOM对有机污染物二次释放的影响作用研究是环境化学、地球化学领域的热点科学问题。受限于 DOM 及土壤复杂组成和结构，关于 DOM 对有机污染物土壤界面反应过程影响机制的认识仍有待深入。本课题联合应用红外光谱、分子排阻色谱、傅里叶变换离子回旋共振质谱等技术，从DOM分子组成与结构分析入手，分别开展了生物质炭中具有潜在风险物质包括溶解态组分环境行为及影响因素研究；生物质黑炭在土壤中对有机污染物吸附能力的衰减机制；不同性质溶解性黑炭在土壤界面反应过程及对土壤界面DOM分子组成与官能团分布的影响特征；不同来源DOM对污染土壤中老化菲解吸释放影响特征及关键影响因素；以及生物炭中溶解性有机氮、有机硫分子组成及土壤硫素形态分布等5个方面的研究工作。通过上述工作，揭示了生物炭进入土壤环境后对有机污染物吸附钝化能力衰减的分子机制，明确强调了土壤DOM（富里酸、胡敏酸）对生物炭表面官能团修饰和微孔覆盖作用是老化生物炭吸附有机污染物能力衰减的关键因素；阐明了溶解性黑炭分子组成与生物炭碳化温度的关系，与土壤DOM相比，溶解性黑炭具有较低的O/C比和丰富的芳香化结构而具有相对较强的疏水性；解析了溶解性黑炭在土壤界面选择性吸附行为，发现溶解性黑炭在土壤中吸附可促进土壤界面DOM高O/C组分被优先吸附，而芳香化组分被保留在溶液中，并造成土壤界面DOM分子多样性降低；研究发现与天然来源DOM相比，溶解性黑炭能显著促进污染土壤中老化菲的解吸释放，而且其连续影响作用更为显著；同时为DOM影响有机污染物解吸释放的浓度效应提供了直接的证据。基于该研究，可以从DOM分子组成、结构、浓度及土壤性质等参数科学预测其对有机污染物在土壤界面反应行为的影响特征。研究工作将有助于推动有机污染物在土壤界面反应机制、污染土壤科学修复研究的进步。