CeO2纳米管限域金催化剂的设计和催化性能研究

Gold catalysis is an important research area, which have attracted great attention in the past ten years. While the gold catalysts has not been widely used due to its poor thermal stability because of smaller gold particles size . In order to improve the thermal stability of the gold catalysts, this project proposed to prepare the cerium oxide nanotubes via hydrothermal methods, and try to confine the gold particles into the inner space of the nanotubes. The special electron and adsorption properties of the inner space of the cerium oxide nanotubes may improve the thermal stability and the catalytic performance of the catalysts. CO oxidation reaction will be carried out as probe reaction to investigate the performance and the thermodynamics. The TEM, XPS, TPD-MS, ICP, Raman, TGA and XRD will be employed to characterize the catalysts to discover the catalytic functions of the nanotubes. Theoretical computations will be performed to investigate the effects of the curved surface of the cerium oxide nanotubes, to acquire the theoretical basis for the confinement and the improved performance of the catalysts. With the implementation of the present project, a new excellent Au/CeO2 nanotube catalysts will be acquired, which could provide useful scientific data and conclusions to enrich the related fields.

金催化是十多年来引起研究人员高度重视的研究领域，但由于金纳米颗粒粒径小，容易聚集，热稳定性差，使得该类催化剂难以广泛应用。本申请项目以提高金催化剂热稳定性为前提，主要采用水热法制备CeO2纳米管，利用纳米管内腔独特空间结构实现对纳米金催化剂的限域，提高其热稳定性。纳米管内腔的特殊的电子性能和吸附性能也将对提高催化活性起到很大的促进作用。采用CO氧化反应为探针，考察催化剂的催化性能和动力学行为。利用TEM、XPS、TPD-MS、ICP、Raman、TGA、XRD等表征手段对催化剂进行理论分析，阐述纳米管在催化中所起作用的内在因素，探寻其科学问题。借助于理论计算，以期获得CeO2纳米管对金催化剂进行限域、提高催化性能的理论依据，分析纳米管曲面效应对催化性能的影响。本项目工作将获得一种性能优良的Au/CeO2纳米管催化剂，为丰富和完善相关领域的研究提供有益的科学数据和结论。

作为一种较为常见的催化剂载体，氧化铈具有各种各样的形貌，而这些形貌对催化反应活性的影响又各不相同，氧化铈纳米管作为其中一种优异的催化剂载体，在负载贵金属金时对很多反应有着较好的活性，开展金负载氧化铈纳米管催化剂的研究具有指导意义和应用前景。在本项目申请中利用氧化铈纳米管所具有的管状结构和氧化性能对金进行限域，制备以金为活性金属的负载型催化剂分别用氨分解制氢、CO2甲烷化和CO完全氧化进行催化性能评价及进行动力学分析。同时该项目研究氧化铈材料在多相催化剂载体方面的应用，探究贵金属催化剂的制备条件，考察氧化铈纳米管和金在催化剂中的作用。同时利用BET，ICP-OES，FI-IR，TG-DTA，XRD，XPS，SEM，TEM，拉曼光谱、化学吸附等多种表征方法，全方位考察铈基催化剂的催化性能与物理结构、化学特性之间的相互关系，结合理论计算结果，建立相应催化作用的机理。此项目研究将设计一种新型的具有良好催化活性和稳定性的氧化铈纳米管负载限域金催化剂材料。