石墨烯基镍（铜）催化剂的设计及催化性能研究

Graphene，a novel carbon material, is widespreadly attracted in the field of physics, materials, chemistry,but few in the catalysis.It is important theoretical significance and application prospects to research the graphene-based catalysts.Graphene is a novel material with large surface area, unique electron conductivity, good heat transfer properties and hydrogen storage performance.This research aims at studing the catalytic properties of graphene -based Ni(Cu) catalysts by using benzene hydrogenation, CO2 methanation and preferential oxidation of CO in Hydrogen-rich Stream. The project explores the application of graphene material in the heterogeneous catalysis,the preparing condition of graphene-based catalysts and the action of the graphene oxide and reduced graphene.BET, ICP, IR, TPD, TG-DTA, TPR, XRD, TEM, SEM, XPS, Raman spectroscopy, chemical adsorption and so on is using to measure the characterization of catalysts.By combining the experiment result with theoretical calculation,we want to find the catalytic mechanism.The aim of this project is to attain kinds of graphene-based catalysts with better catalytic activity and thermal stability.

石墨烯是一种新型的碳素材料，它在物理、材料、化学等领域受到广泛注意，但在催化领域中的研究还较少见，开展石墨烯基催化剂的研究具有重要的理论意义和应用前景。本申请项目利用石墨烯所具有的大表面积、独特的电子传导性、良好的传热性能及储氢性能，研究旨在制备石墨烯负载镍、铜等非贵金属催化剂，分别用苯加氢、CO2甲烷化和富氢下CO选择性氧化进行催化性能评价及进行动力学分析。项目探索石墨烯材料在多相催化剂载体方面的应用，考察此类新型催化剂材料的制备条件，考察氧化石墨烯和还原石墨烯在催化剂中的作用。利用BET，ICP，IR，TPD，TG-DTA，TPR，XRD，TEM，SEM，XPS，拉曼光谱、化学吸附等多种表征方法，考察石墨烯基催化剂的催化性能与物理结构、化学特性之间的相互关系，结合理论计算结果，建立相应催化作用的机理。项目研究将获得一种新型的具有良好催化活性和稳定性的石墨烯负载的非贵金属催化剂材料。

本项目采用改进Hummers法制备出氧化石墨烯，利用氧化石墨烯比表面积大且含有大量含氧官能团的特点，采用浸渍法将Ni、Cu、Co等金属元素负载在石墨烯上，并将其应用于CO2甲烷化、CO氧化反应与光催化制氢反应当中。研究结果表明石墨烯上大量的含氧官能团可以促进金属纳米粒子在石墨烯表面的分散，提高催化剂的催化性能。在CO2甲烷化反应中，采用石墨烯作为催化剂载体，其催化活性明显优于活性炭和碳纳米管。在较低的反应温度下即可实现较高的CO2转化率和甲烷收率。研究发现，稀土元素的加入，提高了Ni在石墨烯上的分散度，进一步提高了CO2转化率和CH4收率。在光催化制氢反应中，氧化石墨烯纳米片可有效提高光催化反应中光生载流子的迁移效率。在大幅度拓展其可见光吸收范围的同时提高光催化制氢效率。在CO氧化反应中，石墨烯作为载体可以显著提高Cu的分散度，CeO2作为助催化剂进一步促进Cu在石墨烯上的分散，使催化剂在较低的温度下即可获得较高的催化性能。