过渡金属硫族化合物的共振拉曼光谱研究

Monolayer transition metal dichalcogenides (TMDCs) has potentials in electronic and optoelectronic devices because of its direct band gap and excitonic effect. Raman spectroscopy has been widely used to afford the information on layer thickness, stacking orders, interlayer coupling and strain, etc. Resonant Raman scattering will significantly enlarge the intensities of Raman modes, which benefits the studies on lattice vibrations, electron-phonon coupling, band structure and interlayer coupling, etc. Currently, resonant Raman studies of TMDCs are much insufficient, and the present studies are mainly limited in monolayer TMDCs. This project will investigate the Raman spectra of multilayer TMDCs in both low- and high- frequency regions by using the confocal Raman spectroscopy equipped with multi-wavelength lasers and kinds of ultra-lowfrequency techniques, to probe the couplings between excitons and (low- and high- frequency) phonons; to probe the excitonic states; to probe the interlayer couplings; to probe the Raman-inactive lattice vibrations and those away from the center of Brillion Zone. This project will contribute to the researches on electric conductivity, thermal conductivity and the luminescence of devices made by multilayer TMDCs, which can also be expanded into other layered materials and heterostructures.

单层过渡金属硫族化合物的直接带隙和激子特征使其在电子和光电子器件方面具有广泛的应用前景。拉曼光谱被广泛地用来表征过渡金属硫族化合物的层数、堆垛方式、层间耦合和应力等方面的信息。共振拉曼散射可使拉曼模强度得到极大增强，从而有利于研究材料的晶格振动模式、电子声子耦合作用、材料系统的能带结构和层间耦合作用等性质。但目前过渡金属硫族化合物的共振拉曼光谱研究比较匮乏且主要集中于单层材料。在本项目中，我们将利用配备多条激光线和多套低波数技术的显微共焦拉曼光谱仪探测多层过渡金属硫族化合物的低频和高频共振拉曼光谱，研究低频和高频声子与激子的耦合作用；研究多层结构中的激子能级；研究层与层之间的耦合作用；研究多层结构中非拉曼活性和远离布里渊区中心的晶格振动。本项目对研究多层过渡金属硫族化合物器件的电导、热导以及发光等具有重要意义，并可推广至其它层状材料以及异质结构的研究。

过渡金属硫族化合物（TMDCs: MoS2、MoSe2、MoTe2、WS2、WSe2）的直接/间接带隙转变和激子特性使其在电子和光电子器件方面具有广泛的应用前景。作为二维层状材料家族的典型代表之一，TMDCs的层数、堆垛方式、层间耦合和应力等方面的信息常用拉曼光谱来表征和反映。在拉曼散射过程中，当入射光或散射光的能量接近材料中的电子跃迁能量时将发生共振拉曼散射，此时拉曼模的强度将得到极大地增强，从而有利于研究材料的晶格振动模式、电子声子耦合作用、材料系统的能带结构和层间耦合作用等性质。.本项目系统地研究了多种典型TMDCs材料中声子与激子的耦合作用、各特征拉曼模的共振机制、研究了高频振动模的达维多夫劈裂特征以及随层数的变化规律、多层结构中的激子能级以及层间的耦合作用。主要围绕转角双层MoS2的moiré声子的探测及其共振行为、在转角少层MoTe2高频拉曼模的Davydov劈裂、多层MoTe2的低频声子模与各激子态之间的相互作用展开具体工作。本项目相关成果以论文形式发表在国际学术期刊上。共发表基金标注论文6篇，其中综述性论文1篇。本项目对于深入理解TMDCs中激子-声子耦合具有重要意义，同时有助于推进基于TMDCs为器件的电导、热导以及发光等性质的研究，并且可推广至其它层状材料以及异质结构中。