新型离子液体功能化石墨烯复合材料的制备及其电化学性能研究

Graphene (G) possessing a unique two-dimensional structure and excellent mechanical, thermal, and electrical properties has attracted much attention. Ionic liquids （ILs）are a new type of liquid electrolytes. The introduction of IL moieties into graphene composites forms ionic liquid-functionalized graphene (IL/G) composites with more unique electrochemical properties and can provide a wider range of applications. Therefore, development of new methods suitable for the synthesis of the IL/G composites will be a prospective hotspot of study. In this project, we first plan to synthesize ionic liquids with π bonds and reducibility and develop a facile approach to prepare environment-friendly IL/G composites using the ionic liquid as a reducing reagent and functionalization reagent. We will intend to characterize the composition and structure of IL/G composites by EM, XPS and so on. We will study the interaction of between atoms and groups in the IL/G composites and their formation mechanism by a combination of the quantum chemical calculation. We will further investigate the electrochemical behavior of IL/G composites by the electrical impedance spectroscopy and the cyclic voltammogram curves, and develop an electrochemical sensor with excellent sensitivity and selectivity. We believe that the developed approach potentially opens up a simple, fast and green route to prepare electrochemical materials with unique properties. The resulting material will also provide a good chance to develop a new type of electrochemical and biological sensors.

石墨烯（G）因其独特的二维纳米结构和性能而备受关注，离子液体（IL）是一种新型液体电解质，两者结合形成的离子液体功能化石墨烯(IL/G)复合物有着独特的电化学性能，具有广泛的应用前景。因此，发展新型的IL/G复合物合成方法，将是一个前瞻性研究课题。本项目拟设计合成既有π键又有还原性的离子液体，由此制备分散性好、性能优良的IL/G复合材料，建立一种简便、环境友好、条件温和的IL/G复合材料合成方法；使用EM、XPS等现代实验技术对材料的形貌、组成和结构进行表征，并结合量化计算研究该材料中原子、基团间相互作用及其形成机制；测定所制备材料的电化学性能，探索其性能与结构的关系；使用该材料构建一类选择性强、稳定性好、灵敏度高的电化学传感器，并深入考察离子液体及检测物的组成与结构对电极响应特性的影响规律。本项目的开展将为绿色制备特殊性能的电化学材料提供新途径，也将促进新型化学和生物传感器的研发和应用。

本项目使用简便、绿色、条件温和的方法，设计合成了一系列离子液体（IL）、石墨烯（G）及其复合材料，并成功应用于分析检测、储能、防腐及电催化中。通过调节不同分子量的低聚乙二醇来连接两个阳离子，或通过调整两个阳离子或者阴离子的类型来设计合成目标离子液体，并将其应用于染料的萃取分离。建立了新的超声剥离体系(黄腐酸或磺化沥青)和水热剥离体系(氟化钠-聚醚F127)，制备了复合石墨烯材料，并应用于铝的防腐。利用简便的一步水热法，将过渡金属Cu、Ni、Co分别掺杂到铂基催化剂中，制备一系列具有特定形貌的还原氧化石墨烯（rGO）负载PtCu、PtNi及PtCo双金属合金催化剂，研究了其对醇分子的电催化性能。以氧化石墨烯（GO）为前驱体，选用不同杂原子掺杂剂，设计并制备了一系列杂原子掺杂石墨烯气凝胶，并将其作为电极材料，以离子液体（1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐）为电解质构筑了对称型纽扣式超级电容器，表现出优异的储能性能。采用不同的掺杂剂，设计制备了一系列功能化碳点，以此为荧光信号，N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）和3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）为温敏性单体及功能单体，构建了用于检测蛋白质的分子印迹荧光传感器。以1-己基-3-甲基咪唑氯盐（[C6mim]Cl）为模板，合成对特定离子液体阳离子（[C6mim]+）具有特异性识别和选择性吸附的分子印迹聚合物（MIP），将其制成分子印迹电位型传感器，成功地应用于 [C6mim]+的检测。在低共熔溶剂中，使用电化学还原的方法制备了不同形貌、结构和性能的金及其合金纳米粒子，所制备的金基纳米材料成功应用于醇类电催化氧化和有机电氧化合成中。本项目的研究成果为绿色制备特殊性能的纳米材料提供新途径，也将促进新型化学和生物传感器的研发和应用，为开发功能化石墨烯/离子液体基储能材料和器件的设计提供了理论依据和基础参数。