金属-氧化铋无机复合材料的合成及其对氮氧化物的催化性能研究

氮氧化合物（NOx）是汽油等燃料燃烧产生的严重污染环境和危害人体健康的有害气体，研究其催化还原具有重大研究意义和应用前景。由于复合催化体系相对于单组份体系具有更好的催化效果，开发高效复合催化体系是催化领域的研究热点和发展趋势。针对目前在NOx催化还原领域研究最广泛的贵金属、金属氧化物和分子筛型催化剂存在的缺点和局限性，本项目以氧化铋纳米材料为载体，通过不同方法将金属（Ag、Pd、Pt和Rh等）纳米颗粒负载在氧化铋材料上形成金属-氧化铋纳米复合材料用于NOx的催化还原。利用氧化铋晶体结构中较多氧空位的优势和金属纳米颗粒的高催化活性的协同效应来提高复合材料对NOx的催化活性，降低催化剂成本。考察复合材料的不同组分、金属负载量、反应温度、还原剂种类以及混合气组分对NOx催化还原效果的影响，探讨复合材料的构效关系和反应机理。为寻求具有最佳催化活性的金属-氧化铋复合材料和进一步的工业化应用奠定基础。

氮氧化合物（NOx）是汽油等燃料燃烧产生的严重污染环境和危害人体健康的有害气体，研究其催化还原具有重大研究意义和应用前景。 由于复合催化体系相对于单组份体系具有更好的催化效果，开发高效复合催化体系是催化领域的研究热点和发展趋势。针对目前在NOx催化还原领域研究最广泛的贵金属、金属氧化物和分子筛型催化剂存在的缺点和局限性，本项目以氧化铋纳米材料为载体，通过不同方法制备氧化铋纳米复合材料用于NOx的催化还原。利用氧化铋晶体结构中较多氧空位的优势和多组分的协同效应来提高复合材料对NOx的催化活性。我们通过可控合成出了氧化铋纳米片、纳米管，以及空心纳米球等不同形貌结构的载体，测试并比较了其催化性能。以溶剂热法合成的球状氧化铋为载体，利用沉积沉淀法合成了Ag/Bi2O3复合催化剂。由于其在反应温度下的不稳定和较低的比表面积，其C3H6-SCR反应活性较低。但该复合催化剂表现出优良的Cr(VI)吸附和催化还原及光致杀菌性能。在此基础上，利用Co3O4优良的氧化还原能力，制备出Bi2O3/Co3O4复合材料。测试发现在100~250oC低温范围内，该催化剂表现出优异的NO催化还原能力和抗SO2中毒能力。通过H2-TPR、XPS、XRD等手段对催化剂氧化还原特性、表面物种价态和晶体结构进行了揭示。发现在Bi2O3引入Co3O4后，更多的Co3+出现在催化剂表面，促进了SCR反应中关键的氧化反应，提高了NO的去除率。同时还选用CeO2纳米球为载体，其上负载Co3O4，制备出Co3O4/CeO2复合型催化剂，研究发现该催化剂也表现出很高的C3H6-SCR活性。CeO2为载体不仅提高了催化剂的比表面积，H2-TPR、XPS及TEM等表征也显示出Co3O4与CeO2之间较强的相互作用。这一作用促进了催化反应的进行，使得Co3O4/CeO2催化剂表现出优良的C3H6-SCR活性。通过考察复合材料的不同组分、金属负载量、反应温度、还原剂种类以及混合气组分对NOx催化还原效果的影响，探讨复合材料的催化活性和反应机理。为新型催化材料用于低温C3H6选择性催化还原氮氧化物的研究奠定了基础。