层状硅酸盐magadiite转晶制备沸石分子筛的研究

The synthesis of zeolites by transforming magadiite,a layered silicate, is a new method which would solve some formidable problems in traditional hydrothermal synthesis. However, lacking deep enough and systematic researches, it is quite immature in many aspects, such as the variety of synthesis and the choice and affect of templates. In this project, by using the transforming method mentioned above, three kinds of tamplate with different space structures would be chosen for synthesizing zeolites. The relationship between the templates and zeolites could be obtained though summarizing the transforming rules.The result is expect to be design for preparing zeolite using magadiite through regulating the quantity and category of different templates, which would provide a new idea for the high selectivity and variety in zeolites synthesis.

利用层状硅酸盐magadiite转晶制备沸石分子筛是一种特殊的合成方法，能够解决传统水热合成中一些难以克服的问题，但由于缺乏深入系统的研究，在合成的多样性、模板剂的选择和作用等方面均不够成熟。本项目拟采用此合成方法，以三种不同分子空间构型的模板剂转晶制备沸石分子筛，设计合成路线，总结转晶规律，找到模板剂与分子筛结构之间的关系，以期实现通过对模板剂种类和用量的调控，利用magadiite设计制备沸石分子筛，为沸石分子筛合成的高选择性和高效多样性提供一个的新思路。

Magadiite是一种二维层状硅酸盐，在转晶制备沸石分子筛方面有着独特的优势。本项目就是利用magadiite作为硅源选择不同类型的模板剂来合成沸石分子筛。原计划的研究共分为三个方面，分别是以短链空间构型的分子、环状空间构型的分子以及长链空间构型的分子分别作为模板剂利用magadiite作为硅源转晶制备沸石分子筛，研究之后也取得了一定的研究成果。在利用短链分子为模板剂的条件下，我们用1，6-己二胺在相同的体系中分别合成出了ZSM-5和FER沸石，并对它们进行了表征还考察了不同反应因素对产物的影响，最后讨论了其二元相图；利用TMABr为模板剂合成了omega沸石，对合成的omega沸石进行了表征，讨论了反应过程中Al原子的位置变化情况，并详细探究了各因素对合成的影响；还利用短链分子二乙醇胺为模板剂合成了丝光沸石，并对合成的丝光沸石进行了表征，最后，我们还在甘油-水的体系下利用magadiite成功合成出了omega沸石，成功拓宽了magadiite转晶制备分子筛的合成体系。在第二个方面的研究中，我们主要采用环状分子—环己胺为模板剂，并利用它成功转晶制备出了丝光沸石和镁碱沸石，对合成的沸石进行了表征并探讨了各反应因素对合成的影响。在第三个方面的研究中，我们选择的长链分子是十六烷基三甲基溴化铵，到目前为止仅能合成出含有石英相的镁碱沸石，此工作也将在今后的研究中继续探究。除此之外，在该基金的支持下，我们还利用了magadiite作为硅源在无有机模板剂的条件下合成出了纯相的L型沸石，详细讨论了L型沸石合成过程中次级结构单元的变化情况以及各反应因素对产物的影响。研究表明，随着反应的进行，magadiite中的5元环全部被破坏，六元环部分保留了下来，四元环和八元环在反应进行了3h和4h之后分别生成。在该基金的支持下，共发表论文5篇，其中发表SCI期刊2篇，还有一些成果正在投稿中，参加国际学术会议1次，国内学术会议4次，培养研究生2名，参与该项目的本科生达10名。本项目利用magadiite转晶制备沸石分子筛，已经成功找到几种构型的模板剂和合成分子筛之间的关系，为调控沸石分子筛的高效和多样合成提供了一个新的研究思路。