室温核探测材料CdZnTe及其器件的设计与制备研究

At present, development of new types of nuclear radiation detection materials and device technology are urgently needed in the field of national security and defense, nuclear waste monitoring, detection of the airport and port security, astrophysics, medicine and life science. Nuclear detection technology based on semiconductor CdZnTe (CZT) crystal is causing widespread concern in the research and industrial fields. Studies show that CZT detector performance largely depends on the behavior of the material defects and surface / interface, and the structural design of the device. In this project, the first-principle method will be used to study the effect of Zn composition change on the basic physical properties of CZT, and obtain suitable Zn composition range to adapt to different application areas CZT crystalls; to study the defect structure, energy level position, the formation energy and carrier transport performance; to study of surface defects and adsorption, and the interface of the electrode / CZT detector performance. Finite element and Monte Carlo simulation analysis are used to study the effect of detector geometry on device performance and design optimization of the device structure. According to the design results, the detector-grade CZT materials and high-performance nuclear radiation detectors will be prepared. This project will lay the foundation for the development of our high-performance CZT material with novel detection instruments, and make the level of research in this area can be rapidly among the world's advanced level.

当前社会，在国家安全防务、核废料监控、机场与港口安全检测、天体物理研究、医学和生命科学等领域迫切需要开发新型核辐射探测材料与器件技术。基于半导体CdZnTe（CZT）晶体的核探测技术，引起了研究和产业领域的广泛关注。研究表明，CZT探测器的性能很大程度上取决于材料的缺陷和表面/界面行为，以及器件的结构设计。 本项目将采用第一性原理方法计算Zn成分变化对CZT基本物理性质的影响，获得适应不同应用领域CZT合适的Zn成分范围；研究缺陷结构、能级位置、形成能及对载流子输运性能的影响；研究表面缺陷和吸附、电极/CZT界面对探测器性能的影响。采用有限元和蒙特卡罗方法模拟分析探测器几何结构对器件性能的影响，实现对器件结构的优化设计。根据设计结果，最终制备出探测器级CZT材料及高性能核辐射探测器。本项目将为我国高性能CZT材料与新型探测仪器的发展打下基础，并使这一领域的研究水平能迅速跻身于世界先进水平。

本项目根据研究计划，在CdTe基半导体的能带调制及其合金性质的研究、电极材料与CdZnTe的界面性质、晶体生长和探测器制备研究方面取得了重大进展。首先，基于密度泛函理论(DFT) 框架下的PBE型广义梯度近似（GGA）平面波赝势的方法和混合密度泛函理论的HSE方法，计算了闪锌矿结构的CdTe体材料的光学特性、Cd空位、 Te反位和Te间隙缺陷的形成能、缺陷能级和态密度。其次，研究了电极材料与CdZnTe的界面性质及其扩散机制。采用改进的垂直布里奇曼法和溶剂熔区移动法制备了CdZnTe单晶，对CdZnTe晶体(111)B面进行Au/Zn电极制备和退火研究。深入研究了晶体表面处理、电极金属材料、热处理工艺对金半接触性能的影响。采用近空间升华（CSS）方法在FTO导电玻璃上制备了高质量、高电阻率的探测器级CdZnTe厚膜。制成了Au/graphene/CdZnTe/FTO光导结构。设计glass/Cr/Au/CZT/Au多层复合结构，研究对称电极的光电性能。采用电子束蒸发法在CdZnTe薄膜上制备了Au/GZO复合电极，确定了电极工艺对Au/CdZnTe 光导结构性能的影响规律。再次，研究了垂直布里奇曼法晶体生长后期降温过程中的原位热处理工艺，首次提出在晶体生长后期的降温过程中采用三阶段的原位热处理工艺的思路，电阻率超过了1010Ω•cm，对241Am@59.5keV射线源的能谱响应提高了6.01%。采用溶剂熔区移动法在800°C、840°C和880°C制备CdZnTe单晶，讨论了不同制备温度对溶剂熔区移动法晶体性能的影响。利用稳态光电导技术表征载流子的运输性能，研究了不同辐射强度、不同温度对载流子输运性能的影响。最终制备出高质量的探测器级CdZnTe晶体，最优样品已达到申请书提出的指标。实现了在制备出探测器级CdZnTe材料及高性能核辐射探测器的理论与工艺研究上有所突破的目标。