金-氧化物-碳纳米管/石墨烯纳米复合结构的合成和基于XAFS的结构、电催化性能研究

铂替代是目前燃料电池发展中所面临的重要问题。本申请课题拟利用不同的氧化物来调控金的催化活性，以金和氧化物的纳米复合体系替代铂作为甲醇氧化和氧还原反应的电催化剂。将选择碳纳米管/石墨烯作为催化剂载体以改善其导电性。拟利用基于同步辐射光源的XAFS手段来探测催化剂的结构、金属价态尤其是各组分间界面的结构和性质，并结合表面增强拉曼光谱表征来研究电催化过程的机制及催化性能与催化剂结构和组成的关系。通过对金-氧化物-碳纳米管/石墨烯三元纳米复合体系的结构设计、可控制备、结构表征、催化性能和催化机理研究，了解材料组成、结构等对催化性能的影响，进行材料的优化设计，最终设计和制备出高性能的非铂基电催化剂。

本项目主要研究了碳纳米管与金属氧化物、贵金属纳米晶复合体系的可控制备、表征和性质研究。制备了碳纳米管以及石墨烯与氧化铈、氧化铀、金和铂纳米材料复合体系，开展了表面增强拉曼光谱等谱学研究，利用同步辐射光源下的EXAFS实验对其结构进行了表征，研究了这些材料的电催化性能，以及其结构域优异的催化性能的关系，并初步尝试将复合体系用于细胞的拉曼成像。主要创新点：1) 对于碳纳米管负载的贵金属催化剂，CeO2的加入会显著提高其催化甲醇氧化的活性和稳定性，EXAFS研究表明贵金属催化剂的结构受到影响；2) 石墨烯负载的U3O8表现出优异的氧还原性质，具有显著高于商业化铂碳催化剂的稳定性和抗甲醇中毒能力。在基金的资助下共发表有标注的学术论文16篇，在国际、国内学术会议上做大会报告和邀请报告共计25次；培养博士研究生5名(获得博士学位)；项目负责人李彦入选英国皇家化学会会士，并担任了美国化学会ACS Nano的顾问编委，英国皇家化学会Journal of Materials A的副主编，以及Nano Research的编委。