强激光场下分子解离性电离的电子-核关联动力学研究

Laser-driven molecular dynamics has been an active research area in atomic, molecular, and optical physics in the pass more than 20 years. As the study of the laser-molecular interaction is gradually becoming thorough, many unexpected phenomena caused by the electron-nuclear correlation have stimulated the studies of the effect of correlated electron-nuclear dynamics on the molecular strong-field processes. However, an appropriate theoretical representation that intuitively reveals the instantaneous correlated electron-nuclear dynamics is still lacking. In the present project, we are exploring such a new fashion to study the correlated electron-nuclear dynamical mechanisms in molecular dissociative ionization driven by strong fields. Firstly, we develop the energy-resolved population image (EPI) to represent on an equal footing the electronic transition and nuclear motion. Then, by using the EPI, we study the correlated electron-nuclear dynamics in single photon induced dissociative ionization of molecules. Thirdly, we generalize the EPI to the study of correlated electron-nuclear dynamics in multi-photon and tunneling regimes, establishing a transparent physical picture of the time-dependent dissociative ionization process. Our project will reveal the energy sharing rule and its physical nature of correlated electron-nuclear dynamics and obtain deeper insights into the strong-field molecular dynamics.

强场驱动的分子动力学在过去二十多年里一直是原子分子与光物理领域的研究热点。随着人们对强激光与分子相互作用的研究逐步深入，许多由电子与核的关联作用所引起的反常现象激发了人们对强场分子动力学中电子-核关联效应的强烈兴趣。然而，目前在理论上仍然缺少一种能直观表征分子内部瞬时电子-核关联运动的方法。为此，本项目拟发展一种新的表征方法，对强场驱动分子解离性电离的电子-核关联动力学特性进行深入研究。首先研究并构建同步表征电子跃迁和核运动的能量分辨电子布居图；然后利用能量分辨电子布居图研究单光子诱导分子解离性电离的电子-核关联动力学特性；最后将能量分辨电子布居图推广到多光子和隧穿电离机制下的电子-核关联动力学研究，建立简明直观的解离性电离动态物理图像，进而揭示电子-核关联运动中的能量分配规律及其物理本质，并加深人们对强场分子动力学的认识和理解。

利用激光调控分子内部电子运动和核运动是实现光场控制化学反应的关键一步。然而，如何从理论上分析实验所探测到的分子解离和电离信号并用直观的图像来还原电子和核子的运动过程往往是非常困难的。本项目为了对强场驱动分子解离性电离的电子与核关联特性进行深入研究，发展了一种可以同步表征电子跃迁和核运动的电子布居成像方法，完成了相关理论推导并编写了程序代码。通过利用该方法，我们进行了以下研究：首先，我们研究了在极紫外脉冲作用下的分子高激发态增强解离现象并发现了其背后的多光子共振激发过程，进而提出和验证了双紫外脉冲控制高激发态电子位置的实验方案；第二，我们将激光驱动分子解离性电离的研究从单光子区延伸到多光子区，在关联能量谱中发现了能量偏移现象，并修正了激光与分子相互作用过程中的电子与核的能量分配规律；第三，我们研究了不对称分子的在多光子区和隧穿区的解离性电离，分析了其电子与核关联特性，并总结了不对称分子电离过程中的能量分配规则。本项目提出的能量分辨的电子布居成像法可以在理论上简明直观地重构解离电离性电离的动态物理图像，从而有利于分析和揭示电子与核关联运动中的能量分配规律和物理本质。本项目对分子内部的电子与核关联的研究将加深人们对强场分子动力学过程的认识和理解，进而为实现光场控制化学反应提供重要的理论基础。