八元环小孔沸石分子筛的设计合成及其催化性能研究

Eight-membered ring small pore zeolites have been paid much attention due to their excellent performances in methanol-to-olefins (MTO) and NH3 selective catalytic reduction (NH3-SCR) reactions. However, these zeolites are synthesized in the presence of expensive and complex organic templates under hydrothermal conditions, which have significant disadvantages of high cost, low efficiency and high pollution. This project aims to propose the solvent-free route for synthesizing a series of eight-membered ring small pore zeolites (including AEI, RTH, and LTA) in the presence of the simple and low cost organic templates, thus reducing the cost, improving efficiency, and decreasing pollution. The crystallization process of these zeolites is intensively investigated, which focuses on the effect of trace water, induction mechanism of organic templates, and crystal growth mechanism. At the same time, the catalytic performances in the MTO and NH3-SCR reactions are studied and the synergistic effect between the pore structures and the active sites is investigated, thus understanding the relationship between structures and performances. It is expected that the research on the proposed project can provide a new path for the development of synthesis route for eight-membered ring small pore zeolites, which is very important for their industrial application.

八元环小孔沸石分子筛由于在甲醇转化制烯烃（MTO）以及NH3选择性催化还原（NH3-SCR）反应中显示出优异的性能而受到了广泛的关注。但是这些沸石分子筛的合成在水热条件下进行并使用了结构复杂且价格昂贵的有机模板剂，导致了合成成本高、效率低、污染严重。针对这些问题，本项目在无溶剂路线下使用新型简单低成本的有机模板剂来实现系列八元环小孔沸石分子筛（如AEI、RTH和LTA等）的合成，从而降低合成成本、提高生产效率、减少污染排放。拟深入研究在无溶剂合成八元环小孔沸石分子筛过程中少量水的作用机制、有机模板剂的诱导匹配机制以及晶体的生长机制。考察八元环小孔沸石分子筛在MTO、NH3-SCR反应中的催化性能，探索在催化过程中其孔道结构与催化活性中心的协同作用，理解结构与性能的关系及其内在规律。期望通过本项目的研究为八元环小孔沸石分子筛催化材料合成路线的开发和工业应用提供新的路径。

八元环小孔沸石分子筛由于在甲醇转化制烯烃（MTO）以及NH3选择性催化还原（NH3-SCR）反应中显示出优异的性能而受到了广泛的关注。但是，该类沸石分子筛的合成仍然存在着成本高、效率低以及污染严重等问题。针对这些问题，本项目采用新型廉价有机模板进行导向合成该类沸石和新型的合成路线进行制备该类沸石。在合成RTH以及AEI沸石方面取得了一定的研究成果，并发表了多篇高水平研究论文以及申请了相关的中国发明专利。比如，在转晶法合成AEI沸石过程中，我们创新性地提出了新型转晶路径，从而完全突破了传统的从沸石骨架密度来进行判定的合成准则。当然，我们这种新型合成AEI沸石的转晶路线所合成的产品在NH3-SCR反应中也显示出了优异的性能；在直接法合成AEI沸石过程中，我们以理论计算为指导，仅仅通过调变一定的合成条件就实现了SSZ-39沸石的低成本合成，并且所得到的产品在NH3-SCR反应中表现出与传统的转晶法相似的性能；在RTH沸石合成过程中，我们从理论计算能量的角度发现了使用新型吡啶基模板能更好地导向RTH沸石，同时发现了在该类模板导向下，其晶化所需要的活化能低，从而使得RTH在50分钟内就能高效合成，这是迄今为止合成RTH沸石所需要最短的晶化时间，并且所得到的产品在MTO反应中显示出优异的催化性能。此外，在上述所取得的研究成果中，我们在此深入研究并揭示了新型有机模板的导向机制以及相应晶体的生长机制，并在催化反应过程中深入地理解了该类沸石结构与性能的关系以及内在规律。