用于NOx催化还原的新一代小孔沸石分子筛催化材料

The SSZ-39 zeolite with AEI topology exhibits pronounced catalytic activity and high stability for NH3-SCR after Cu ions exchange, which is expected to become the next generation of DeNOx catalytic material after Cu/CHA. However, the reason behind Cu-SSZ-39 possessing high activity and high stability is not clear at present, which to some degree limits the efforts to design a better SCR catalyst based on its reaction mechanism. This project intends to explore the catalytic mechanism of NH3-SCR for Cu-SSZ-39 based on a step-by-step approach. Firstly, the adsorption of N-containing adsorbates NH3, NO and NO2 onto Cu-SSZ-39 will be investigated. Finally, the role of Cu redox chemistry in NH3-SCR of Cu-SSZ-39 catalyst will be studied. In addition, the reaction mechanism of NH3-SCR will be explored and the reaction route constructed. The project has important scientific and practical value for revealing the catalytic mechanism of Cu-SSZ-39, a new generation of small-pore zeolite catalytic material, for guiding the design and synthesis, performance optimization and potential application of DeNOx catalytic material.

具有AEI结构的SSZ-39沸石分子筛负载Cu离子后在NH3-SCR反应中表现出优异的催化活性及相当高的稳定性，有望成为继Cu/CHA之后的下一代脱硝催化材料。但是，目前Cu-SSZ-39具有高活性与高稳定性的原因尚不明确，一定程度上限制了从反应机理角度出发设计更优SCR脱硝催化剂的努力。本项目拟根据循序渐进的方法探究Cu-SSZ-39的NH3-SCR催化反应机理。首先研究NH3，NO和NO2等反应分子在Cu-SSZ-39上的吸附，最后考察铜氧化还原在Cu-SSZ-39催化剂NH3-SCR中的作用，探究NH3-SCR反应机理，并构建反应路线图。本项目的开展对于揭示新一代小孔沸石分子筛催化材料Cu-SSZ-39的催化机制，对于指导SCR脱硝催化材料的设计合成，性能优化和潜在应用具有重要的科学价值和实际价值。

氮氧化物（NOx）是大气主要污染物之一，是大气酸沉降、光化学烟雾污染和城市灰霾天气等一系列环境问题的重要根源。通过NOx 排放控制技术降低其危害具有重要的现实意义，同时是环境催化领域中的重大挑战之一。.在NOx排放控制技术中，选择性催化还原（SCR）法已广泛应用于固定源和移动源NOx的消除。NOx催化消除主要集中在利用还原剂（NH3 或HC）的NOx催化还原。其中，氨气氮氧化物选择性催化还原(NH3-SCR)是尾气处理领域的研究热点。其核心问题是研制高效高稳定的SCR催化剂。日趋严格的NOx排放标准使得研发下一代SCR商业催化剂迫在眉睫。.具有AEI拓扑结构的SSZ-39小孔沸石分子筛在负载Cu离子后表现出优异的催化活性及相当高的稳定性，有望成为继Cu/CHA之后的下一代脱硝催化材料。但是，目前Cu-SSZ-39具有高活性与高稳定性的原因尚不明确，一定程度上限制了从反应机理角度出发设计更优SCR脱硝催化剂的努力。本项目探究Cu-SSZ-39的NH3-SCR催化反应机理。首先研究NH3等反应分子在Cu-SSZ-39上的吸附，最后考察铜氧化还原在Cu-SSZ-39催化剂NH3-SCR中的作用，探究NH3-SCR反应机理，并构建反应路线图。本项目的开展对于揭示新一代小孔沸石分子筛催化材料Cu-SSZ-39的脱硝反应催化机制，对于指导SCR脱硝催化材料的设计合成，性能优化和潜在应用具有重要的科学价值和实际价值。.研究发现经离子交换到分子筛内部的铜离子能被吸附质NH3溶解从而具有移动性并形成瞬态离子对。另外，不同焙烧温度的Cu-SSZ-39催化剂的活性结果和表征结果表明催化剂酸性位点的存在显著影响其催化活性，这与NH3的吸附及活化需要酸性位点密切相关。NH3-SCR催化反应作为典型的双分子反应，需要特别考虑双分子的吸附与活化，从而得到较高的催化活性。