八圆环小孔分子筛的合成及其在吸附与催化领域的应用研究

8-ring zeolites are important part of the porous material; these materials have a pivotal role in solving many environmental problems. Rational design and synthesis of functional molecular sieves as adsorbents and catalyst by changing their structure and composition, as well as change the balance of ion channel structure are promising research direction. This proposal intends to investigate the synthesis strategy of KFI 8- ring zeolite (ZK-5). We will use mixed templates combine experimental methods such as microwave rapid synthesis to study KFI 8-ring zeolite and reveal the relationship between the synthesis condition and the structure of KFI. We will change the Si/Al ratio of the KFI zeolite and investigate the adsorption and catalytic properties of the zeolite. We will decrease the Si content in the zeolite framework and increase the cations content to enhance the CO2 adsorpiotn capacity. We also try to increase the Si content in the zeolite to enhance the hydrothermal stability of the zeolite as SCR catalyst .The titanium atoms will be incorporated to the zeolite framework and to improve the zeolite sulfur resistance ability. Successful implementation of this project will lay the foundation for the small pore zeolite as adsorbent and catalyst.

八圆环小孔分子筛是多孔材料的重要组成部分，在解决诸多环境问题领域具有举足轻重的作用。设计和合成具有功能性的小孔分子筛，通过调变其结构组成，改变平衡离子以及孔道结构，从而实现其在吸附与环境催化领域的应用是未来的重要发展方向。本课题拟以KFI型八圆环小孔分子筛（ZK-5）为研究对象，采用混合模板结合微波快速合成等实验手段，研究KFI型小孔八圆环分子筛的结构特性，揭示小孔分子筛合成条件与内部硅铝结构的相互关系。通过降低结构硅铝比增大碱性阳离子交换量来增强其对二氧化碳的吸附能力；通过提高结构硅铝比来增强其作为SCR催化剂的水热稳定性，另外，将钛原子引入分子筛骨架，改善分子筛的在作为脱销催化剂的抗硫性能。本项目的成功实施将为小孔分子筛在吸附与环境催化应用领域奠定基础，具有重要的理论意义和应用价值。

小孔分子筛是多孔材料的重要成员之一，在诸多领域均具有广泛应用，尤其是在解决环境问题领域具有举足轻重的作用。制备具有功能性的小孔分子筛，通过调变其结构组成，改变结构组成以及孔道结构，从而实现其在吸附与环境催化领域的应用是未来的重要发展方向。本项目以八圆环小孔分子筛为研究对象，采用多种实验手段，研究其结构特性，探究八元环小孔分子筛合成条件与内部硅铝结构的相互关系。通过多种方法调变其吸附催化性能并应用于SCR反应。研究发现：.1. 以粉煤灰为原料通过一步水热法可制备结晶度完好、结构单一的CHA沸石分子筛；实验结果表明：当凝胶硅铝比为10时，晶化时间可缩短为12h，凝胶硅铝比大于10时，晶化时间超过18h，均可以获得无杂质的CHA沸石分子筛，氮吸附实验分析，数据表明产品的 BET可达 824m2/g，最大孔体积可达 0.2842cm3/g，具有非常优越的孔道结构参数，煤矸石可完全替代铝源，对煤矸石的利用率更高，且以煤矸石为原料进行CHA沸石分子筛的合成时，更高效，合成工艺简单适合工业化推广..2. MnOx-CeO2改性的Cu-SSZ-13催化剂低温活性优异，助剂掺杂的最佳比例为Mn：Ce：Cu-SSZ-13=3：2：50。该催化剂起活温度（NOx转化率为50%）为80℃，100℃-200℃范围内氮氧化物转化率达100％。且相比于纯MnOx–CeO2催化剂的低N2选择性，Mn-Ce/Cu-SSZ-13的N2选择性达到100%，实现了对NOx高效转化。多种表征手段证明Mn-Ce/Cu-SSZ-13催化剂可以避免由于催化剂表面过多的NH4NO3积累造成活性位点被覆盖，从而实现低温条件下具有较高的催化转化效率。.以上发现对于开发具有高性能的八圆环小孔分子筛及其在催化和吸附领域的应用具有重要的指导意义。