基于高湿度条件下的分子筛膜/WO3复合型丙酮气敏传感器研究

Acetone in the human breath is an important marker for noninvasive diagnosis of diabetes. In the great demand of portable diagnose of diabetes, an easy, low cost, miniaturized and on-line gas sensor of acetone is highly required. In this research, a sensing mode under a highly humid background was proposed by using a composite structure of zeolite film and WO3 sensing film with these following steps: (1) with the modifications of WO3, the response of acetone was enhanced under humid atmosphere, in the meantime the mechanisms of acetone sensing and the enhancement of response with modifications of material were investigated under the humid atmosphere; (2) the selectivity was improved by using a modified zeolite film, at the same time the sensing mechanism of composite gas sensor and the selective sensing of acetone for zeolite film was studied; (3) the composite structure was optimized and then the sensing performance of zeolite film/WO3 gas sensor was examined under the real working conditions to justify the utility and issuers existed will be discussed. In general, this work will provide theoretical and experimental data to develop new generation, portable, low cost, on-line gas sensor of acetone for the diagnosis of diabetes.

人体呼出气体中的丙酮是糖尿病一个重要生理标志物，对丙酮的气敏检测可供发展新型无创糖尿病诊断技术。鉴于当前对糖尿病诊断方式便携化的需求，极为必要研发一种新型简单、低廉、小型化和即时在线测量的丙酮气敏传感器。本研究基于分子筛膜和WO3气敏传感膜复合结构，提出以高湿度背景为丙酮气敏检测环境，同时将开展：(1)高湿度条件下，通过WO3改性工艺获得高灵敏性丙酮气敏材料，同时阐明高湿度条件下WO3的丙酮气敏响应机理及材料改性增敏机制；(2)借助对分子筛材料的改性获得具有强丙酮气敏选择性的分子筛膜，同时探索复合型气敏传感器的丙酮响应机理及分子筛膜的丙酮气敏选择性原理；(3)优化分子筛膜/WO3复合型气敏传感器结构，同时验证气敏传感器在实际呼吸气氛中的应用效果，对其中可能存在的问题加以探讨和解决。通过本研究，力争为研发新型、便携化、低廉和即时在线的糖尿病辅助诊断用气敏传感器提供技术和理论支持。

金属氧化物半导体气敏传感器由于其价格低廉、灵敏度高及集成度高的特点在气体检测与分析中发挥着重要作用。丙酮气体是糖尿病II型患者呼出气体中的重要生理标志物，也是肥胖人群脂肪消耗的重要生理产物，因此对人体呼出气体中丙酮检测分析对于无创诊断和生理健康有着重要意义。基于三氧化钨(WO3)的半导体气敏传感器对丙酮有较好气敏响应性能，但其选择性较差容易受乙醇等其它常见VOCs气体的干扰。为进一步提升WO3灵敏度强化其对丙酮的选择性，本研究的主要内容采用浸渍对WO3表面进行催化改性，提升气敏响应的灵敏度；在此基础上利用表面沉积的分子筛膜提丙酮选择性，最终实现对低浓度丙酮气体的选择性响应。通过对敏感材料的响应特性和催化性能分析，探究WO3气敏传感器对丙酮气体的基本响应机制。.项目开展以来，在WO3表面催化修饰工艺的掌握和增敏机制上有了新的认知，研究显示贵金属元素在表面负载高度依赖于分散的小颗粒，贵金属的修饰显著增加WO3的表面晶格氧的活性，有利于提高VOCs气体的催化性能，获得较高的灵敏度。另外一方面，通过对分子筛气体的催化分析发现，丙酮气体经过分子筛膜发生显著催化作用，生成了不稳定的中间产物，具有较高的活性和WO3表面发生氧化作用是产生气敏响应的重要成因也是导致高选择性的原因。通过对WO3表面催化改性增敏响应机制的探索，有利于理解金属氧化物半导体表面晶格氧气敏响应过程，丰富和加深了气敏响应机制的理解，为进一步提升金属氧化物半导体气敏响应性能，减小高湿度对气敏性能的抑制作用，提供了理论指导意义。分子筛膜复合增强WO3气敏选择性的研究，为调控金属氧化物半导体气敏传感器的选择性提供了理论和实验依据，有利于进一步优化该类型传感器的性能，拓展其应用领域。综上所述，本研究以WO3为研究对象借助表面贵金属催化修饰和分子筛膜复合技术实现高湿度下丙酮气体的高灵敏性和强选择性，为实现人体呼出气体丙酮分析提供了理论和实验依据。