微波与特征催化剂耦合强化CO2重整CH4制合成气的机理研究

The reforming of CO2 and CH4, which can transform the two greenhouse gases into syngas, is an important way to achieve resource utilization and carbon reduction. However, the main technical problem of dry reforming reaction is deactivation of catalyst because of sintering and carbon deposition. How to avoid the deactivation effectively becomes the breakthrough. Based on exploration of coupling effect of microwave and medium, the project intends to use the microwave absorbing foam ceramic and non noble metal such as Ni, Co, Fe as catalyst carrier and active component respectively, the coupling optimization of microwave field and the catalyst can be achieved. Also, the project will use the “hotspot effect” caused by the irradiation of microwave and carbon deposition to eliminate carbon produced on the catalyst surface. using microwave discharge effect between microwave and non noble metal catalyst and the plasma produced accordingly to realize microwave activation of reforming reaction. Based on the research scheme, the CO2 reforming of CH4 characteristic tests and the reforming reaction kinetics model will be carried out. Through the study of carbon removal and microwave discharge, the unique effect of microwave on the dry reforming reaction will be revealed. The research work presents a promising method for syngas production from CO2 reforming of CH4 and has potential practical value and research significance.

通过干重整反应将两种主要的温室气体CO2和CH4转化为合成气，实现资源化利用的同时降低碳排放，具有重要意义。目前重整反应面临的最主要技术问题是催化剂易因积炭、烧结而失活，引入微波辐射有望解决这一问题。在深入探索微波与介质作用的基础上，本项目提出利用微波特殊的消碳和放电作用协同强化重整反应的新方法，以强吸波的泡沫陶瓷为催化剂载体，以易放电的Fe、Co、Ni等非贵金属为活性组分，实现微波与催化剂复合体的多重耦合，借助于微波与强吸波介质积炭产生的“热点效应”对催化剂积炭进行选择性定向消除，同时利用微波和金属间的放电效应产生高活性自由基团，实现对重整反应的催化活化。在此基础上进行不同条件下CO2重整CH4反应特性试验，建立反应动力学模型，通过对微波消碳和微波放电作用的重点研究，揭示微波对干重整反应独特的强化作用机制。本项目研究为CO2重整CH4制合成气提供了新思路，具有重要的科学意义和研究价值。

通过重整将CO2和CH4转化为富氢合成气，在实现资源化利用的同时降低碳排放，具有重要意义。目前干重整反应面临的最主要技术问题是催化剂失活。针对此问题，项目组提出以能与微波协同作用的介质为催化剂载体，以廉价金属为活性组分，发挥微波加热的独特作用强化重整反应过程，提高反应效率，实现“低价不低效”。通过对微波放电过程及其多效耦合作用的解析，为重整反应机理的研究及催化剂积碳问题的解决提供一条新路。.催化剂的制备是研究重整反应的基础。项目组通过对多种方法的大量探索，获得了适用于微波场中催化剂的制备及优选方法。研究发现，微波辅助非贵金属催化剂用于CO2重整CH4过程中技术可行、效率高。通过对比金属Fe在微波特殊加热下其催化效果能够赶超某些贵金属，CO2、CH4的最大转化率可达95%以上。.微波放电及其多效应耦合作用是实现微波强化作用的保障。研究了不同种类的吸波介质在微波场中的热效应及放电现象，获取了不同材料在微波场中的放电强度、光谱特性以及影响放电的因素，验证了微波放电对重整反应的积极作用。研究发现，微波金属放电产生热点（1000℃以上）和等离子体，使难以活化的CH4等气体发生反应，而且放电产生的紫外光也可能直接促进CH4转化。上述微波独特的热点效应、放电效应和等离子体效应等的联合作用，使微波重整在某些方面具有优于常规重整的效果。此外，通过对反应过程积碳的多角度表征，发现微波放电条件下的积碳减轻，反应产生的积碳量最大的类型是难以消除的Cγ，在合适的气化介质（CO2、水蒸气等）的联合重整下消碳效果较好。.本项目研究，在揭示微波干重整机理的同时，有望采用更廉价的Fe作为催化剂代替目前应用更广泛的Co、Ni及其他贵金属催化剂，具有潜在的工业应用价值。本项目已发表SCI、EI论文9篇，申请专利6项，出版专著1部，获得山东省高校科学技术三等奖1项，全面完成了预定研究任务和考核指标。