基于环境浓度下典型抗癌药物电子束辐照降解特性及相关机理研究

Cancer is the main public health problem in China and the world. The widely used anticancer drugs in chemotherapy are emerging contaminants which pollute wastewater and environment by the excretion of patients. However, the conventional sewage treatment technology and the common advanced oxidation methods are ineffectiveness in controlling their harm to the environment. So it is urgent to develop the technology which is available in removing such compounds in hospitals and sewage treatment plants. Therefore, the pollution characteristics and environmental risk of a large amount of toxic refractory anticancer drugs in the main hospitals, sewage treatment plants and rivers of Shanghai will be investigated, further electron beam radiation technology will be carry out in sewage to removal of such pollutants with study on the influence of environmental factors. Combined with theoretical analysis and experimental verification, the process of drug irradiation degradation, degradation characteristics and related mechanism will be studied in detail. This research will clarify the chemical behavior of the relevant categories of contaminants in the environment, illustrate the feasibility of electron beam irradiation technology in controlling of this pollution. It is very significant that this study provides the basis theory for the sewage emission management to protect human health and ecological environment.

癌症（恶性肿瘤）是我国以及全球主要的公共健康问题，而癌症化学治疗中广泛使用的具有生物毒性的抗癌药物通过患者排泄进入废水和环境造成污染。但常规污水处理技术和常见的高级氧化手段无法有效控制其在环境中的危害，急需研究可以在医院和污水处理厂等源头高效降解这类化合物的处理技术。本课题计划以上海市主要医院、污水处理厂和河流作为研究对象，对我国使用量大、毒性强的典型难降解抗癌药物开展详细的环境化学行为研究，探讨其污染特性和环境风险。在环境浓度下，进一步利用电子束辐照技术对污水中此类污染物进行高效去除，并研究环境因素的影响。结合理论分析及试验验证，对药物辐照降解过程、降解特性及相关机理开展详细研究。该研究将有助于明确相关类别污染物在环境中化学行为，阐明电子束辐照技术治理相关污染的可行性，可为相关污染物处理提供理论依据，对保护人体健康以及生态环境具有十分重要的现实意义。

随着我国医疗水平的不断提高以及药物的广泛使用，我国水体中抗癌药物的污染问题已日益突出，水生环境中抗癌药物的广泛存在对生态和人类造成了不可避免的影响。本项目《基于环境浓度下典型抗癌药物电子束辐照降解特性及相关机理研究》从典型水体中抗癌药物的迁移转化及其规律、典型抗癌药物在不同环境基质中的降解特性、典型抗癌药物降解产物产生机理及分析这三个研究方向开展了研究。.本项目开展了对上海市主要区域水体药物类药物的迁移转化及其规律研究，共计检测到了 64 种药物。目标物质大部分在上海市主要河流和地区的46个水样中均检出，浓度范围为0.02～502. 43 ng L-1。特别是磺胺嘧啶的检出浓度水平最高。一方面，基于鱼类的风险商表明磺胺类药物在 上海的风险为中等。相关性研究表明，频率超过 60% 的大多数化合物与总浓度呈显着正相关。本项目筛选出以磺胺甲嘧啶、磺胺嘧啶和磺胺吡啶类作为反映上海市药物污染状况的指标。这些指标的筛选条件包括检出率、最大浓度、RQ和相关性。 .项目基于电子束辐照 (EB)高级氧化技术，对卡培他滨和阿替洛尔等各类别抗癌药物在不同环境基质下的降解过程展开研究。结果表明，各类抗癌药物的辐照降解过程符合准一级反应动力学，在较低辐照剂量下即可实现抗癌药物的高效率去除。基于各类因素分析中，外加活性氧化剂、pH调节和不同气体分为可以进一步增强抗癌药物的去除，辐照结果表明羟基自由基对抗癌药物的氧化分解起主要作用。.此外，在进行典型抗癌药物的降解分析研究中，我们通过理论计算和液相质谱分析手段对电子束降解后的降解产物进行分析，判断出电子束对于抗癌药物的降解机理。通过Gaussian 09程序对CPC进行前线分子轨道理论计算。利用Gaussian 09在理论水平上对抗癌药物进行DFT计算，通过对污染物理论分析以验证实验结果推测的降解途径。本项目为高效、深入地去除水环境中的新兴污染物提供思路。