微生物电化学耦合芬顿系统（MES-F）同步降解剩余污泥与催化氧化二级处理水中难降解污染物的效能与机制

With more constructions and applications of wastewater treatment plants (WWTPs) and much stringent criteria of wastewater treatment plants (WWTPs) discharge standard, the stabilization of excess sludge and the advanced treatment of secondary effluent have been becoming the research hotspot and focus both home and abroad. Aiming at the simultaneous treatment of organics in excess sludge and refractory pollutants in secondary effluent, an efficient, environmental friendly and energy-saving microbial electrochemical system coupling Fenton (MES-F) process was proposed creatively to achieve the synchronous treatment of two pollutants. First, MES-F process will be constructed by choosing suitable reactor configuration, electrode material and substrate modifier. Secondly, by measuring such parameters as electricity power density, sludge stabilization degree, sludge dewaterability and pollutant concentration, the synchronous pollutant removal performance in the MES-F system will be investigated. Thirdly, by analyzing the degradation steps of sludge organics and refractory pollutants in secondary effluent, the pollutant degradation pathway in MES-F system will be elucidated. Lastly, by in-depth analyses of the interaction of multi-interfaces in MES-F system, the reaction mechanisms of anodic chamber interface, cathodic chamber interface, electron transfer and utilization interfaces will be revealed. The obtained results of this project will provide a brand new technique and theory support for the stabilization and harmless disposal of excess sludge and the advanced treatment of WWTP secondary effluent.

随着城镇污水处理厂（WWTP）建成与投入使用数量的增加和污水排放标准的日趋严格，剩余污泥的稳定化处理和二级处理出水的深度处理备受关注。本项目以剩余污泥有机物与二级处理出水中难降解污染物为对象，创新性地提出构建高效、绿色与低耗的微生物电化学耦合芬顿系统（MES-F）对两者进行同步处理。首先通过对反应器构型、电极材料、底物调节剂的筛选，构建高效的MES-F系统；其次通过对MES-F系统功率密度、污泥稳定化程度及脱水性能、污染物浓度等的测试，考查该系统同步降解污染物的效能；然后通过考查污泥有机物与二级处理水中难降解有机物等降解历程，阐释MES-F系统对各污染物降解的转化途径；最后通过深度解析MES-F系统各界面的联动反应，揭示该系统阳极室界面、阴极室界面、电子产生传递及利用的界面反应机制。研究成果可为剩余污泥的稳定化与无害化处理、WWTP二级处理出水的深度处理提供一种新的工艺方法与理论依据。

实现剩余污泥无害化与污水深度处理是解决国家环境问题的重大需求，研发绿色处理、低能耗、高效率的处理技术可实现剩余污泥中有机物的能源化和再生水的资源化。本项目以剩余污泥和二级处理出水为研究对象，研发了高效的微生物电化学耦合芬顿系统（MES-F），考查了其同步降解剩余污泥和二级处理出水中难降解污染物的处理效能，揭示了污染物的转化途径及相关界面反应机制。.首先，本项目构建了以Fe-Mn-Mg/CF为新型阴极、溶菌酶（LZ）和2-溴乙基磺酸盐（BES）为阳极底物组合添加剂为基础的双室高效MES-F 耦合系统。重要结果如下：对比研究了碳纤维负载铁锰双金属、铁锰镁三金属阴极，研选出了新型Fe-Mn-Mg/CF阴极，发现Mg对铁锰金属氧化物的聚合作用提升了阴极的微孔特性，可在25h对丁香酸达95.6%的去除率。同时LZ对污泥的水解及BES对产甲烷的抑制可使污泥TCOD在25天去除81.69%，极大提升了剩余污泥与二级出水深度处理的同步处理效能。.其次，本项目揭示了二级出水中典型难降解污染物（医药合成苯系物、罗丹明B及亚甲基蓝）在系统中的转化途径，发现系统中·OH与·O2-自由基导致了阴极污染物快速降解，且·OH对降解的贡献是·O2-的3.76倍，同时分析了中间产物类型及其矿化路径。通过探究阳极污泥有机物的变化，发现组合投加LZ+BES及搭配新型阴极可极大增强其可溶性多糖、蛋白质及挥发性脂肪酸的溶解。.随后，本项目揭示了阳极底物-生物膜-阳极的相关界面机制，发现Pseudomonas和Bacteriodetes是阳极生物膜的主要产电菌，占细菌基因序列60%以上。组合添加LZ和BES促进了Acinetobacter和Chlorobium等促有机物水解菌的富集，同时使产甲烷古菌丰度降低72.69%以上，对甲基辅酶M还原酶α亚基的抑制作用显著，并显著抑制了杂二硫还原酶A亚基的编译，从而在代谢通路中抑制了产甲烷过程。通过探究电子产生和利用界面机制，发现优化后的系统有42.25%和28.56%的电荷用于电流产生和产电菌生长，减少了产甲烷菌生长和产甲烷过程所需的电子消耗。.最终本研究成果证实了MES-F系统对剩余污泥降解与二级出水深度处理的同步处理可行性，并提供了相应了工艺方法，揭示了同步降解路径与相关界面机制，为绿色生物化学耦合技术的快速发展与广泛应用提供了新的视角和理论依据。