中国西部典型河谷盆地型城市多环芳烃大气排放、迁移输送、沉降及源汇关系研究

Lanzhou, a typical valley-basin industrial city in Western China, is highly contaminated by PAHs pollution owning to its considerable high PAHs emissions. The PAHs pollution in the city is further worsen by its typical mountain-valley topography and strong atmospheric inversion layer, forced by the topography. This project will investigate emission and contamination of 16 PAHs listed by the U.S. Environmental Protection Agency (U.S. EPA) as priority pollutants in the Lanzhou valley-basin. Major efforts will be made to establish high-resolution gridded PAHs emission inventories in Lanzhou valley based on the collected emission data and emission factors, to identify the spatial distributions and time variances of the major emission sources over the basin. The air samples of targeted individual PAHs across Lanzhou valley-basin will be colledted for a period of one year. The seasonal variation of individual PAHs in air, gas/particle partitioning、and particle size distribution will be studied. Based on gridded PAHs inventories, extensive modeling investigations using the BLFM-CanMETOP model combined with a downscaling method will be carried out to quantify atmospheric transport、deposition、inflow and outflow, and souces-receptor relationships of individual PAHs, in order to unveil major environmental behaviours and processes contributing to PAHs contamination to Lanzhou valley. Observational data will be used to verify model results.The project will provide considerable insight into understanding those major factors that dominate local contamination and environmental behaviours of PAHs across the the valley, including emissions strengh, meteorology, topography and geography, and physical / chemical properties of individual PAHs.

中国西部典型河谷盆地型工业城市-兰州，其工业多环芳烃排放严重，封闭的河谷盆地和强逆温层又形成了特定的污染气象地理条件。本项目拟以16种US EPA优先控制多环芳烃（PAHs）为目标化合物，以兰州河谷盆地为研究区域，收集PAHs各类排放源排放活动和水平及排放因子等数据，拟更新、建立高分辨网格化排放清单，阐明排放时空特征及来源贡献；对大气进行1年同步观测研究，拟阐明河谷盆地PAHs大气污染季节性规律、PAHs气-粒分配、粒径分布特征等；并基于网格化清单，结合BLFM-CanMETOP 模型和大气边界层downscaling方法定量模拟研究多环芳烃在盆地的大气迁移、沉降、输入输出及源汇关系等区域过程和行为的高分辨的实时动态趋势，以观测数据对清单及模型进行修正和验证；明确影响盆地PAHs区域过程及行为的排放、气象及理化性质的主控因子。为区域大气污染整治及区域生态、健康风险评估研究提供科学依据。

兰州为西部典型的河谷盆地型工业城市，其工业生产、迅猛增加的机动车及饮食例如烧烤等因素造成城区多环芳烃（PAHs）的大量排放，三面环山的半封闭哑铃式盆地特征造成盆地内气流闭塞导致城区大气污染物不易扩散而在城内屯积。关于兰州盆地大气PAHs排放、环境过程及健康风险缺乏深入系统的研究。本课题结合观测及数值模拟的方法和手段，对兰州河谷盆地的大气16种美国EPA优控PAHs：网格化排放清单、大气气相、干沉降时空分布、气-粒分布、源汇等区域环境过程进行了深入系统的研究，及健康风险进行了初步评估，主要结果如下：.1.兰州河谷盆地（2009年为基准年）PAHs和七种（类）重要的大气污染物网格化排放清单建立。.2.兰州河谷盆地大气气相中∑15PAHs年均浓度为321.05±149.67 ng/m3，普遍高于国外大气污染水平，但与国内大气浓度相当；大气∑15PAHs干沉降通量年均值为18.66±13.14 μg/(m2•d)，与国内外研究相比，处于较高的污染水平，研究区PAHs大气气相浓度、干沉降通量年均水平高于背景点，且表现出采暖期高于非采暖期的特征。.3.兰州河谷盆地大气PAHs源解析表明：大气气相、干沉降中PAHs主要来源于燃烧源和石油源的综合排放。燃烧、炼焦排放源为采暖期大气气相PAHs的主要贡献源，非采暖期汽车尾气的排放对干沉降中 PAHs 污染具有更高的贡献，而大气气相中PAHs则主要为燃烧、炼焦的贡献。基于排放清单及后向轨迹模型分析，兰州盆地大气PAHs污染主要来自局地污染源的排放贡献，而在采暖期来自上风向西宁地区的PAHs排放可能会加重盆地大气PAHs污染；采暖期兰州盆地的PAHs污染排放可能会对下风向的宁夏、四川以及陕西部分地区的PAHs浓度有所贡献。.4.兰州河谷盆地因大气PAHs造成的肺癌风险水平高于国外其他地区，而与国内其他地区风险水平相当，风险值高于美国、欧洲等国家所提出的可接受风险水平的 1-2 个数量级，兰州处于较高的肺癌风险之下。.5.运用WRF-CMAQ模式，分别对2009年及2014年的冬季（12月）和夏季（8月份）对兰州盆地大气中NAP、PHE和BaP的大气浓度及干湿沉降的空间浓度进行了模拟。结果表明：2014年大气月平均PAHs浓度相比2009年升高约14倍，干沉降为大气PAHs主要的去除途经，与东南地区具不同的清除机制（湿沉降为主要清除途径）。