基于界面迁移过程模拟的多环芳烃大气沉降记录重建研究

Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs), showing highly ecological risk to the organisms, are a group of persistent organic pollutants. Due to widely distribution and continual increase, PAHs reseach is one hotspot of pollution behave research. The ombrotrophic peatland is chosen as archives of atmospheric pollutant deposition, where the study of pollution characteristics change is usually carried out. However, low pH, high dissolved organic matters and frequent dry-wet cycles, which are typical characteristic of environment in ombrotrophic peatland, would affect the behave of PAHs signicantly, and further affect suitable of ombrotrophic peatland to be archives of historical atmospheric deposition of PAHs. Few studies focus on either the transportation of PAHs in ombrotrophic peatland or how the transportation affects the regional PAHs deposition records. Therefore, the ombrotrophic peatland in Changbai Mountain is chosen as study area in this study. Through field sampling and simulation experiments, whether the ombrotrophic peatland is suitable to be archives of atmospheric depositionis of PAHs is demonstrated scientificly from the terms of deposition, accululaution and transportation. The study focus on the impact on PAHs transportation caused by environment characteristic, and the regional PAHs deposition records is also reconstructed based on mechanism of PAHs transportation. This study not only deepens the knowledge of PAHs transportation, but also provides the scientific support to the study of PAHs contamination characteristic in history.

多环芳烃（PAHs）是一类极具健康风险的持久性有机污染物，由于分布广泛又呈逐年增加的趋势，已成为污染物行为研究的热点之一。雨养型泥炭沼泽常被作为PAHs的大气沉降档案库进行PAHs污染特征的变化研究。然而，雨养型泥炭沼泽中较低的pH值、较高的溶解态有机质以及较频繁的干湿交替过程等环境特征能够显著影响PAHs的行为，进而影响泥炭沼泽作为PAHs沉降档案库的科学性。目前，鲜有研究关注PAHs在泥炭沼泽中的迁移机制以及这些迁移如何影响PAHs大气沉降记录。因此，项目选择长白山山地雨养型泥炭沼泽为研究区，通过野外采样分析和实验模拟测试，从沉降、累积和迁移三方面系统论证泥炭沼泽作为PAHs大气沉降档案库的科学性，重点探讨泥炭沼泽环境特征对PAHs迁移的影响机制，并据此重建区域PAHs大气沉降记录。项目不仅能够深化对PAHs多界面累积迁移机制的认识，还可为PAHs历史污染特征的变化研究提供科学支持。

多环芳烃作为一类广泛存在的持久性有机污染物，主要通过人类活动导致的矿石燃料燃烧产生、排放至大气，并通过大气进行传输。一些天然被动采样器常被用以进行高时空分辨率的大气多环芳烃的监测，其中泥炭剖面常被用以研究大气多环芳烃历史污染特征的变化。然而，多环芳烃在泥炭中的迁移转化机制等相关基础理论问题仍没有得到系统研究，用泥炭剖面研究多环芳烃污染历史的适宜性仍没有被系统阐述。基于此，本项目通过野外采样分析和实验模拟测试，从沉降、累积和迁移三方面系统论证泥炭沼泽作为多环芳烃大气沉降档案库的科学性。研究发现，一方面微地貌能够影响多环芳烃的沉降，另一方面不同类型成炭植物对于大气多环芳烃的富集能力也具有较大差异。从接受沉降和富集能力方面，藓类成炭植物能够作为被动采样器进行现世大气多环芳烃的监测。然而，在藓类分解成炭过程中，藓类中富集的多环芳烃发生显著降解。在120天培养期，以低分子量多环芳烃降解为主导的多环芳烃减少量达到50%。研究还发现在培养中期，多环芳烃有短暂激增的现象，可能与植物分解过程中木质素等大分子化合物的分解有关。迁移模拟表明多环芳烃在泥炭剖面中会发生显著迁移，其中70%的低分子量多环芳烃会发生迁移。进一步数据分析表明，泥炭中多环芳烃的分解和迁移主要与泥炭有机质性质相关，主要是受有机碳的类型而非有机碳总量的影响，例如可溶性多糖与多环芳烃可能存在共代谢作用，而溶解态有机碳组分则对多环芳烃迁移有重要影响。基于泥炭剖面的大气多环芳烃历史沉降重建也表明，重建的沉降速率与实际多环芳烃排放并不吻合，直接证实泥炭剖面不适宜用于历史大气多环芳烃污染水平研究。综上，泥炭藓或苔草等成炭植物能够有效接受或吸收吸附大气多环芳烃沉降，可以用于对现世大气多环芳烃污染的监测，但是在其成炭过程中多环芳烃发生了显著的分解和迁移，其过程与泥炭复杂的有机质性质相关，因此泥炭剖面并不适用于研究区域多环芳烃历史污染水平的变化特征。